营养水平对胶州湾多溴联苯醚的分布及其在浮游生物中传递的影响

摘要

富营养化和持久性有机污染是近海养殖水域面临的主要环境问题。长久以来，对富营养化和持久性有机污染物单独的研究比较多，对它们之间的复合作用研究比较薄弱。在众多的POPs中，多溴联苯醚(Polybrominated diphenyl ethers， PBDEs)是一种新型污染物，在世界各近海水域普遍检出，且随食物链传递，因此近海养殖环境中PBDEs的污染问题受到广泛关注。本文主要针对富营养化和持久性有机污染的复合效应，选择我国典型的近海养殖海湾----胶州湾，以PBDEs为代表物，研究胶州湾的富营养化状况及海水、沉积物中PBDEs的含量、分布、组成特征，分析PBDEs含量、分布与营养水平的关系，并对胶州湾PBDEs的生态风险进行评价；选择小球藻—褶皱臂尾轮虫这一食物链，采用室内模拟培养，设置不同的氮营养盐浓度(0、128、512μmol/L)和磷营养盐浓度(0、8、32μmol/L)，以及不同的氮磷比(1:1、4:1、16:1、64:1、128:1)，研究不同营养水平对三种 PBDEs同系物——2,4,4'-三溴联苯醚(BDE28)、2,2',4,4'-四溴联苯醚(BDE47)和2,2',4,4',5-五溴联苯醚(BDE99)在食物链中富集、传递的影响。
　　本研究主要内容包括：⑴胶州湾湾内的富营养化指数E值大于1，呈富营养化状态。海水的溶解相、颗粒相及沉积物中均检测出PBDEs，表层溶解相和颗粒相中14种 PBDEs的总含量(∑14PBDEs)的均值为1.08 ng/L和5.27 ng/L，海水中的PBDEs主要分配在颗粒相中，并受盐度和叶绿素a(Chl a)含量的影响，且随海水深度的增加而递减。沉积物中∑14PBDEs的均值为7.49 ng/g，且与总有机碳(TOC)呈显著正相关关系。BDE209是胶州湾主要的PBDEs污染物，其次是BDE47。胶州湾海水及沉积物中的PBDEs含量要低于珠江口海域，高于我国其他海域，污染处于中高水平。胶州湾海域中表层海水，有低的生态风险，而沉积物中四溴、五溴、十溴联苯醚具有潜在的低和中等生态风险。胶州湾海水的营养水平影响海水和沉积物中PBDEs的含量与分布，经相关性分析，海水及沉积物中PBDEs的含量与海水的营养水平呈正相关关系，即胶州湾海水和沉积物中PBDEs的含量随海水中Chl a、COD及营养盐浓度的增加而增加。海水及沉积物中的PBDEs与营养盐有相似的水平分布规律，皆为东北岸及北部养殖区的含量较高，并且由湾内向湾口及湾外递减，表现为PBDEs和氮、磷等营养盐具有共同的污染源，都来自地表径流和周围污水处理厂。高的营养水平引发了浮游植物的大量繁殖，增加了海水颗粒相中PBDEs的含量。⑵在不同氮、磷浓度下，小球藻的单位体积富集量随氮磷浓度的升高而升高，而小球藻的藻细胞富集量随氮磷浓度的升高而降低，导致轮虫对PBDEs的富集量随氮磷浓度的升高而降低；小球藻对PBDEs的单位干重生物富集因子(BCFdw)及单位脂重生物富集因子(BCFlip)均随氮磷浓度的升高而降低；小球藻—轮虫的单位干重生物放大系数(BMFdw)随氮磷浓度的升高而升高，但是单位脂重生物放大系数(BMFlip)随氮磷浓度的升高而降低。在氮、磷浓度为0μmol/L时，小球藻对BDE99的藻细胞富集量为3.47×10-8 ng/cell和3.44×10-8 ng/cell，轮虫对BDE99的富集量为1.63×10-2 ng/mL和1.42×10-2 ng/mL，BDE99的BMFdw和BMFlip分别为0.19和0.17，显著高于其他组(p＜0.05)。小球藻藻细胞总脂含量与氮磷浓度呈显著负相关(p＜0.05)，而小球藻与轮虫的富集量与小球藻总脂含量呈极显著正相关(p＜0.01)。随氮磷营养盐浓度的升高，小球藻的藻细胞总脂含量降低，对PBDEs的藻细胞富集量减小，导致沿食物链向轮虫的传递量减少，降低了BMFlip。⑶在不同氮磷比条件下，小球藻对PBDEs的单位体积富集量随氮磷比的增加先增加后减小，小球藻对PBDEs的单位藻细胞富集量、轮虫对PBDEs的单位体积富集量随氮磷比的增加先降低后增加；小球藻对PBDEs的BCFdw及BCFlip都是随氮磷比的增加先增大后减小；小球藻—轮虫的BMFdw和BMFlip都是随氮磷比的增加先减小后增加，氮磷比为1:1组的数值皆最大。在氮磷比为1:1时，BDE99的小球藻单位藻细胞富集量和轮虫的单位体积富集量最大，分别为1.89×10-8 ng/cell和0.02 ng/mL，BDE99的BMFdw和BMFlip值最大，分别为0.14和0.17。在氮磷比为1:1时，小球藻的藻细胞总脂含量最高，对 PBDEs的藻细胞富集量最大，沿食物链向轮虫的传递量最大，BMFlip值最大；在氮磷比为16:1时，小球藻的藻细胞总脂含量最低，对PBDEs的藻细胞富集量最小，导致沿食物链向轮虫的传递量最小，BMFlip值最小。

目录

声明

第一章 前言

1近海养殖海域富营养化现状

2近海多溴联苯醚的污染现状

3营养水平和POPs复合作用的研究现状

4研究的目的及意义

第二章 材料与方法

1标准试剂

2采样时间、站位设置及样品采集

3测定方法

4小球藻—轮虫食物链中PBDEs富集、传递的实验设置

5质量的保证和控制

6数据处理

第三章 营养水平对胶州湾中PBDEs分布的影响

1胶州湾海水的营养水平

2胶州湾海水和沉积物中的PBDEs的含量、分布及组成

3营养水平对胶州湾PBDEs分布的影响

4小结

第四章 氮、磷浓度对小球藻—轮虫食物链中PBDEs富集和传递的影响

1氮浓度对小球藻—轮虫食物链中PBDEs富集和传递的影响

2磷浓度对小球藻—轮虫食物链中PBDEs富集和传递的影响

3讨论

4小结

第五章 氮磷比对小球藻—轮虫食物链中PBDEs富集和传递的影响

1小球藻的生长状况

2氮磷比对小球藻—轮虫食物链中PBDEs富集和传递的影响

3讨论

4 小结

第六章 结论

1营养水平对胶州湾PBDEs分布的影响

2氮、磷浓度对小球藻—轮虫食物链中PBDEs富集和传递的

3氮磷比对小球藻—轮虫食物链中PBDEs富集和传递的影响

参考文献

致谢

作者简介

硕士期间发表论文