稀土掺杂纳米二氧化钛的制备及光催化性能的研究

摘要

以二氧化钛为代表的半导体光催化剂在绿色、节能、环保等多个领域被广泛使用，TiO2的化学稳定性良好、对环境无污染且制备成本低，然而其本身带隙较宽且光谱吸收范围较窄使其在一定程度上制约了二氧化钛的实际应用，通过稀土元素掺杂、金属负载、半导体复合等手段可以有效拓宽光谱的吸收范围、增强载流子分离效率进而改善TiO2的催化性能，目前已发展成为研究TiO2改性的最大热点。
　　针对TiO2的局限性，本论文从三个方面进行改性，从而增强TiO2的催化性能。
　　第一，运用一步水热法制备La掺杂的纳米YiO2光催化剂，以硫酸氧钛、氧化镧为原料，在水热温度为180℃的条件下反应12小时，制各出二氧化钛微球，通过降解10mg/L罗丹明B检测催化剂的光催化活性。采用SEM、EDS、XRD、UV-Vis DRS对实验样品进行表征。实验结果表明:一步水热法可制备出La掺杂二氧化钛微球，粒径可达73nm，当硫酸氧钛与尿素的摩尔之比为1∶2时催化活性最好，对罗丹明B的降解率达到87％，当掺入0.5％La后催化性能更好，70min对10mg/L罗丹明B的降解率可达95％，通过掺杂稀土La使光催化剂的催化活性提8％。
　　第二，将硫酸氧钛作为钛源，硝酸钕为原料，运用一步水热法制备出掺杂Nd的纳米TiO2，采用XRD、SEM、TEM、以及UV-Vis DRS对样品进行表征。实验结果表明:所制样品均为微球形TiO2，且分散均匀、团聚很少;掺入稀土Nd不会改变TiO2晶型，掺杂后依然为锐钛矿型，且粒径为80nm;通过掺杂稀土Nd可以使TiO2的禁带宽度变窄，进一步拓宽TiO2的光响应范围，有效增强了光催化性能。TiO2的最佳制备条件为:钛起始浓度为0.05mol/L、钛脲摩尔比为1∶2、反应溶液pH=2、反应温度为180℃。当Nd掺杂量为0.08％时所制备的Nd-TiO2表现出最佳的催化活性，对浓度为10mg/L的罗丹明B溶液的降解率高达98％，通过掺杂稀土Nd可使光催化剂的催化活性提高12％。
　　第三，以葡萄糖为模板和碳源，经过水热反应和高温煅烧得到碳掺杂的介孔TiO2中空微球(C-TiO2)，水热温度为180℃，反应12小时，并以C-TiO2为载体，将AgNO3和NaH2PO4负载到TiO2介孔孔道中，在光催化过程中通过原位生成Ag3PO4来提高TiO2的光催化活性。利用XRD、SEM、TEM、以及UV-Vis DRS对样品进行表征。以罗丹明B为模拟污染物，对样品在紫外光和可见光下的催化性能进行表征。实验结果表明，在紫外光照射下，C-TiO2在35min时降解率达到了95.3％。Ag敏化后TiO2的载银量为5.6％时光催化活性最佳，在紫外光下20min时降解率为98.6％，可见光下40min降解率为99.3％。

目录

声明

摘要

1绪论

1．1纳米二氧化钛制备方法及研究现状

1．2二氧化钛光催化机理

1．3二氧化钛的改性方法及研究现状

1．3．1掺杂金属离子

1．3．2掺杂非金属离子

1．3．3贵金属沉积

1．3．4半导体复合

1．4稀土掺杂TiO2的研究进展

1．4．1镧掺杂

1．4．2铈掺杂

1．4．3其他稀土元素掺杂

1．5二氧化钛可见光催化研究进展

1．6课题研究意义以及主要内容

1．6．1课题研究意义

1．6．2课题研究主要内容

2．1实验药品

2．2实验仪器

2．3表征方法

2．3．1扫描电子显微镜分析(SEM)

2．3．2 X射线衍射分析(XRD)

2．3．3能谱分析(EDS)

2．3．4紫外-可见固体漫反射光谱分析(UV-Vis DRS)

2．3．5紫外-可见吸收光谱分析(UV-Vis)

2．3．6透射电子显微镜分析(TEM)

2．3．7光催化性能分析

3纳米二氧化钛的制备及其性能研究

3．1纳米二氧化钛的制备方法

3．1．1溶胶凝胶法

3．1．2水热法

3．2．1扫描电子显微镜分析(SEM)

3．2．2 X射线衍射分析(XRD)

3．2．3光催化活性分析

3．3水热法制备的影响因素及结果分析

3．3．1 水热反应温度的影响

3．3．2钛脲比的影响

3．3．3钛浓度的影响

3．3．4反应溶液pH的影响

3．4本章小结

4稀土La掺杂纳米二氧化钛的制备及光催化性能研究

4．1 La掺杂纳米二氧化钛的制备

4．2 La掺杂量对产物影响

4．2．1扫描电子显微镜分析(SEM)

4．2．3紫外-可见漫反射分析(UV-Vis DRS)

4．2．4能谱分析(EDS)

4．2．5光催化活性的测定

4．3溶液pH对产物的影响

4．3．1扫描电子显微镜分析(SEM)

4．3．2光催化活性测定

4．4煅烧温度对产物的影响

4．4．1扫描电子显微镜分析(SEM)

4．4．2光催化活性分析

4．5本章小结

5稀土Nd掺杂纳米二氧化钛的制备及光催化性能研究

5．1 Nd掺杂纳米二氧化钛的制备

5．2样品的表征

5．2．1扫描电子显微镜分析(SEM)

5．2．2 X射线衍射分析(XRD)

5．2．3能谱分析(EDS)

5．2．4紫外-可见漫反射分析(UV-Vis DRS)

5．2．5光催化性能分析

5．3本章小结

6 Ag敏化TiO2的可见光催化性能研究

6．1实验方案

6．1．2 Ag敏化C-TiO2的制备

6．2结果与分析

6．2．1 X射线衍射分析(XRD)

6．2．2扫描电镜(SEM)与透射电镜(TEM)分析

6．2．3紫外-可见漫反射分析(UV-Vis DRS)

6．2．4光催化性能分析

6．2．5光催化反应动力学研究

6．2．6光催化剂的回收利用测定

6．3本章小结

7结论

参考文献

攻读硕士期间发表的论文及所取得的研究成果

致谢