脉冲电沉积制备直接甲醇燃料电池电极研究

摘要

本文通过前驱物预置脉冲电沉积法制高利用率Pt/C和PtRu/C催化剂电极，利用XRD、EDS、电化学技术表征了Pt及PtRu粒子的粒径和电化学表面积，借助于循环伏安方法评价了电极对甲醇氧化的电催化活性和稳定性，并用旋转圆盘电极测定了甲醇氧化的动力学，求出了部分动力学参数。 沉积参数的考察结果表明，不同的沉积频率、沉积时间对所制金属催化剂粒径及形貌有较大的影响，说明了脉冲电沉积法是一种简单、粒径可控的制备DMFC电极的方法。 通过优化各种组分含量，制得的电极对甲醇氧化的电催化活性和稳定性比传统方法制备的电催化剂有了很大程度的提高。制得的电催化剂金属微粒粒径达到3.2nm，电化学活性比表面积达到86m2/g。在0.5mol/LH2SO4+0.5mol/LCH3OH溶液中测得的循环伏安图中，甲醇氧化峰峰电流密度达80mA/cm2，起始甲醇氧化电位为0.15V(vs.SCE)，峰电位为0.56V(vs.SCE)。 通过动力学分析，求得了氧化甲醇Tafel方程中a为0.32，Ea为17.6kJ/mol。

目录

文摘

英文文摘

第一章文献综述及选题

1.1燃料电池发展简史

1.2甲醇电化学氧化及氧电化学还原基本过程及机理

1.2.1基本过程

1.2.2甲醇电化学氧化基本过程与机理

1.2.3氧电化学还原基本过程及机理

1.3直接甲醇燃料电池电催化剂的主要体系

1.3.1阳极电催化剂

1.3.2阴极电催化剂

1.4直接甲醇燃料电池电催化剂的制备方法

1.4.1浸渍—液相还原法

1.4.2气相还原法

1.4.3离子交换法

1.4.4铂溶胶法

1.4.5气相沉积法

1.4.6球磨法

1.5电极制备方法

1.5.1扩散层的制备

1.5.2催化层的制备

1.6电化学还原沉积法制备DMFC电极

1.6.1电沉积法制备DMFC电极目前发展现状

1.6.2脉冲电沉积的一般概念

1.7催化剂的物性表征，电化学特性及其表征方法

1.7.1催化剂金属粒子粒径、表面积及其利用率的表征

1.7.2催化剂活性及稳定性的电化学测试

1.8本论文的工作

1.8.1研究方向

1.8.2研究内容

第二章实验总述

2.1电极的制备

2.1.1载体、化学试剂和仪器

2.1.2电极制备

2.2电极电沉积方法与电化学测试

2.3催化剂旋转圆盘电极测试

2.4催化剂的表征

第三章Pt/C及PtRu/C电催化剂、催化电极实验结果及讨论

3.1前言

3.2实验结果与讨论

3.2.1无活性物电极和Pt、PtRu、Ru电极的电化学表征

3.2.2无活性物电极和Pt、PtRu、Ru电极的XRD表征

3.2.3扫描电镜(SEM)表征

3.2.4脉冲沉积参数对电极性能的影响

3.2.5制备过程工艺参数对电极性能的影响

3.3本章小结：

第四章甲醇氧化动力学

4.1前言

4.2催化剂的旋转圆盘电极测试

4.2.1实验过程

4.2.2催化剂的电化学表征

4.2.3旋转圆盘动力学测试

4.3本章小结

第五章结论和建议

参考文献

致谢

攻读硕士期间发表的学术论文