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改性活性炭去除饮用水中胺类氮消毒副产物的实验研究

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第一章 引言

1.1 研究课题的提出及意义

1.2 研究目的和研究内容

第二章 文献综述

2.1 消毒副产物及其危害

2.2 水体中NDEA和DCAcAm处理方法

2.3 活性炭去除DBPs的应用

2.4 沸石去除DBPs的应用

2.5 技术路线

2.6 小结

第三章 实验设计与分析方法

3.1 实验试剂与仪器

3.2 实验设计

3.3 材料表征

第四章 实验结果与讨论

4.1 吸附剂的筛选

4.2 PAC-1对NDEA的静态吸附研究

4.3 PAC-2对DCAcAm的静态吸附研究

4.4 改性活性炭对NDEA和DCAcAm的混合液的吸附研究

第五章 表征分析和机理探讨

5.1 表征分析

5.2 机理探讨

第六章 结论与建议

6.1 结论

6.2 问题与建议

参考文献

致谢

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摘要

作为给水厂重要的工艺,消毒在灭菌的同时也会生成各种各样的消毒副产物(DBPs)。其中,氮类消毒副产物(N-DBPs)的毒性和致癌性都强于碳类消毒副产物(C-DBPs),因此,研究去除饮用水中的N-DBPs具有重大意义。研究通过对活性炭和沸石进行改性,分别筛选出了对亚硝基二乙胺(NDEA)和二氯乙酰胺(DCAcAm)两种N-DBPs吸附效果最优的材料,研究改性材料对NDEA和DCAcAm吸附性能,初步探讨吸附机理。
  活性炭和沸石在不同硫酸铁浓度、不同温度和时间下焙烧进行改性。结果表明,活性炭对NDEA和DCAcAm吸附性能均优于沸石的吸附性能。通过正交实验,发现在硫酸铁为0.3 mol/L、焙烧温度500℃、焙烧时间3h制备的改性活性炭(PAC-1),对NDEA的吸附最优;在硫酸铁为0.5mol/L、焙烧温度400℃、焙烧时间2h制备的改性活性炭(PAC-2),对 DCAcAm的吸附效果最好。
  研究PAC-1对NDEA的吸附。结果表明,与未改性活性炭(AC)相比,PAC-1对NDEA的吸附容量高,同时对NDEA的去除率为原来的1.4倍。根据单因素分析和正交吸附实验,PAC-1对NDEA的静态吸附效果最好的条件是:反应时间为30 min,PAC-1投加量为4.0 g/L,pH值为8.0,对10 mg/L的NDEA溶液的去除率为92.1%。通过吸附动力学研究,PAC-1对NDEA的吸附动力学符合准二级动力学方程,吸附包含了物理吸附和化学吸附。PAC-1对NDEA吸附过程受到外扩散和内扩散的共同作用。通过吸附热力学研究,Langmuir等温线符合PAC-1对NDEA吸附。PAC-1对NDEA吸附属于单分子层的化学吸附,能自发进行,属于吸热反应。
  研究 PAC-2对 DCAcAm的吸附。结果表明,与 AC相比,PAC-2对DCAcAm的吸附容量高,同时对DCAcAm的去除率为原来的1.67倍。根据单因素分析和正交吸附实验,PAC-2对DCAcAm的静态吸附效果最好的条件为:反应时间为200 min,PAC-2投加量为4.0 g/L,pH值为3.0,对10 mg/L的原水的去除率为97.1%。通过吸附动力学研究,PAC-2对DCAcAm的吸附过程更符合准二级动力学方程,吸附过程包含了物理吸附和化学吸附。PAC-2对DCAcAm吸附过程受到外扩散和内扩散的共同作用。通过吸附热力学研究,Langmuir吸附等温线更符合PAC-2对DCAcAm吸附。PAC-2对DCAcAm的吸附能自发进行,属于吸热反应,升温能增加吸附速率和吸附容量。
  研究PAC-1和PAC-2对浓度分别是10 mg/L的NDEA和DCAcAm混合液的吸附。研究表明,PAC-1和PAC-2对混合液中NDEA的去除率都比较高,而对DCAcAm几乎没有去除效果。这说明了NDEA和DCAcAm之间存在很强的吸附竞争,并且NDEA的竞争力明显高于DCAcAm。
  通过比表面积分析、扫描电镜和X-射线衍射等对改性活性炭进行表征。结果表明,改性后的活性炭表面形态发生了变化,孔隙结构明显增强,比表面积和孔容都增大了很多,PAC-1和 PAC-2分别对 NDEA和 DCAcAm的吸附能力增强。

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