轮烯分子器件的电子输运和光电性能的第一性原理研究

摘要

随着电子学和电子器件微型化的不断发展，人们利用单分子或团簇，例如有机小分子和生物分子等构建各种功能的电子元器件已经成为当今的发展趋势。同时研究和测量这些分子器件的电学特性或光学特性也逐渐发展成为了一门独立的学科，即分子电子学。随着测量手段的不断发展和完善，分子电子学在实验和理论上都取得了实质性的进展。正是由于电输运性质对分子器件的性能起着至关重要的作用，因此研究分子器件的电输运机制具有非常重要的意义。
　　有机分子由于其较弱的自旋轨道耦合效应和超精细相互作用被认为是构造分子器件最热门的材料之一。其中1,6-亚甲基[10]轮烯分子就是一种很有发展前景的有机分子，它拥有独特的几何结构和奇特的电子性质。该分子因为其稳定的π共轭电子结构和显著的芳香特性而备受关注，它也是实验研究的理想对象。但是到目前为止，对于该分子的电输运理论还少有研究。在本论文中，使用铁、钴或镍链作为电极并采用密度泛函理论和非平衡态格林函数相结合的计算方法，我们设计了几种以1,6-亚甲基[10]轮烯分子为基础的分子自旋电子器件并研究了其自旋相关的电输运性能和光电性能。
　　在本文的第一章我们主要介绍了分子器件的研究现状和背景，第二章介绍了论文计算中所用到的理论知识，包括玻恩-奥本海默近似、哈特利-福克近似和密度泛函理论，在使用密度泛函理论计算时会涉及基函数的选取问题，我们会在第三章详细阐述。在第三章和第四章我们以过渡金属链为电极构建了两种不同结构的分子器件，并计算了其在电极磁性方向不同时的电流和光电流。
　　我们的结果表明，这些器件具有非常突出的自旋过滤效应和巨磁阻效应，其中用镍金属链作电极时具有最佳的电输运性能，所以器件结构的不同对其输运性能的影响巨大。我们进一步研究了用镍金属链作为电极时器件的自旋极化的光电流表现，并且发现当直接用红外、可见或紫外线光照射器件时，可以生成自旋极化的光电流，但相应的微观机制是不同的。更重要的是，如果两个电极的磁化方向是反平行的，自旋方向不同的光电流会在空间上分开，从不同的电极流出，这个结论为同时生成两种自旋光电流提供了一种新的思路。

目录

声明

第一章 绪 论

1.1分子器件产生的背景

1.2分子器件的起源与发展

1.3分子器件的研究现状

1.4轮烯分子的结构与性质

1.5本文研究的意义

第二章 理论计算方法

2.1密度泛函理论

2.2格林函数方法

2.3分子器件电子输运性质的计算

第三章 1,6亚甲基[10]轮烯分子第一种器件结构的电输运和光电性质

3.1 引言

3.2 模型与方法

3.3 结果与讨论

3.4 本章小节

第四章 不同构型的影响：1,6亚甲基[10]轮烯分子第二种器件结构的电输运和光电性质

4.1引言

4.2 模型与方法

4.3结果与讨论

4.4本章小结

第五章 总结和展望

5.1总结

5.2展望

参考文献

致谢

攻读硕士学位期间发表论文