聚吡咯印迹复合膜材料的制备及其对HxPO43-x电控离子交换性能的研究

摘要

目前淡水资源紧缺以及水污染问题使人类生存面临着极大的挑战。尤其是以磷酸盐为主的磷过量使用引起的水体富营养化，造成的水体浑浊、缺氧和水华等现象，使许多淡水资源无法使用，甚至破坏生态环境。因此，对水中含磷物质处理刻不容缓。目前处理磷技术众多，但是这些技术都存在诸多局限性。电控离子交换技术作为一种新型的环境友好型水处理技术，将传统离子交换技术和电化学方法相结合，通过调节材料电极电位从而实现对目标离子有选择性的可控嵌入或脱出，具有可再生性强、分离效率高、避免使用化学试剂和节能等优点。但是，该技术在使用过程中存在导电材料对阴离子交换容量较低的问题。 本文主要研究聚吡咯(PPy)及其复合材料对HxPO43-x的离子交换性能。首先采用恒电位电化学聚合法制备PPy印迹膜材料，通过SEM、FT-IR和XPS对PPy膜材料的形貌、结构和组成进行表征，结果显示材料表面微观形貌为菜花状，PPy膜材料内含有H2PO4-，具有H2PO4-印迹的特征。采用循环伏安法和恒电位法对PPy膜材料进行性能测试，结果表明：(1) 通过调节膜电极电位变化可以实现HxPO43-x在PPy膜材料内可逆嵌入、脱出。(2)制备条件pH、NaH2PO4浓度、吡咯单体浓度和聚合时间对离子交换容量、耗电量和电流效率性能影响较大。当pH为0.28，NaH2PO4浓度为0.5 M，吡咯单体浓度为0.1 M，聚合时间为3 min时，PPy膜材料的离子交换容量较高。(3) 不同的电解液环境对PPy膜材料的离子交换性能也有较大影响。离子交换容量随电解液pH值的增大先减小后增大，呈“V”形，随电解液NaH2PO4浓度的增大而单调增大。即使在1 mmol·L-1 NaH2PO4电解液中，PPy膜材料仍然可以对离子进行电控交换过程。在不同种类的电解液中，PPy膜材料嵌入与脱出H2PO4-的相对容量约为62 mg·g-1和40 mg·g-1。 其次，本文以前期镀金石英晶片上制备的PPy膜材料为工作电极，使用恒电位电化学聚合法制备PPy/CoNi LDH复合材料。采用SEM和XRD对复合材料的表面形貌及晶型结构进行分析，使用恒电位法对复合材料的离子交换性能进行研究。结果表明：CoNi LDH沉积于PPy膜材料表面且其呈现薄薄的纳米片层结构。经电化学性能测试后，不同Co2+/Ni2+摩尔比制备的PPy/CoNi LDH复合材料对HxPO43-x的交换性能存在显著差异。其中，当Co2+/Ni2+比例为1:5时，离子嵌入容量最高，可达350 mg·g-1，脱出容量可达285 mg·g-1。

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摘 要

ABSTRACT

第一章 绪论

1.1 引言

1.2 ESIX技术

1.2.1 工作原理

1.2.2 技术优势及缺陷

1.2.3 研究现状

1.3 PPy材料

1.3.1 聚合单体选择

1.3.2 PPy材料制备方法

1.3.3 PPy材料合成机理

1.3.4 制备因素对PPy材料性能的影响

1.3.5 制备PPy材料的性能改善途径

1.4 本文选题依据及研究内容

1.4.1 选题依据

1.4.2 研究内容

第二章 实验部分

2.1 实验药品及仪器

2.1.1 实验药品

2.2.2 实验仪器

2.2 材料制备

2.3 材料物理表征

2.3.1 FT-IR表征

2.3.2 SEM表征

2.3.3 XPS表征

2.3.4 XRD表征

2.4 电化学性能测试

2.4.1 电化学石英晶体微天平

2.4.2 循环伏安法测试

2.4.3 恒电位法测试

2.5 PPy膜材料的主要技术指标及物理意义

第三章PPy印迹膜材料的制备及其对HxPO43-x电控离子交换性能的研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 物理表征结果及讨论

3.3.1 FT-IR表征

3.3.2 SEM表征

3.3.3 XPS表征

3.4 扫描电位窗口及离子嵌入(脱出)电位选择

3.5 不同制备条件下电沉积PPy膜材料的质量对比分析

3.6 不同制备条件下PPy膜材料的电化学性能测试结果及讨论

3.6.1 不同pH值制备条件下膜性能对比

3.6.2 不同NaH2PO4浓度制备条件下膜性能对比

3.6.3 不同吡咯单体浓度制备条件下膜性能对比

3.6.4 不同时间制备条件下膜性能对比

3.7 电解液环境对PPy膜材料电化学性能的影响

3.7.1 磷酸盐溶液的pH值对膜性能的影响

3.7.2 NaH2PO4溶液的浓度对膜材料性能的影响

3.7.3 电解液种类对膜材料性能的影响

3.8 小结

第四章 PPy/CoNi LDH复合材料的制备及其对HxPO43-x电控离子交换性能的研究

4.1 引言

4.2 实验部分

4.2.1 PPy材料的制备

4.2.2 PPy/CoNi LDH复合材料的制备

4.2.3 PPy/CoNi LDH复合材料的电化学性能测试

4.3 结果及讨论

4.3.1 PPy/CoNi LDH复合材料的质量对比分析

4.3.2 PPy/CoNi LDH复合材料的物理表征

4.3.3 PPy/CoNi LDH复合材料的电化学性能测试结果与讨论

4.4 小结

第五章 结论、创新点与展望

5.1 结论

5.2 创新点

5.3 展望

参考文献

致谢

攻读硕士期间发表的学术论文