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纳米介孔氧化铝的制备、表征及其表面酸碱性质的研究

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原创性声明及关于学位论文使用授权的声明

第一章绪言

第二章纳米介孔氧化铝的制备及表征

第三章纳米介孔氧化铝表面酸碱性质的研究

第四章模板剂在纳米介孔氧化铝形成中作用机理

第五章结论

致谢

参考文献

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摘要

由于纳米和介孔氧化铝在光学、电学、热力学和化学反应等许多方面表现出一系列的优异性能,使得它在生物医学材料、半导体材料、表面防护层材料、光学材料、吸附剂以及催化剂载体等领域应用前景十分广阔。然而,尽管纳米氧化铝已有大量研究,但对于介孔氧化铝,特别是耐高温(800℃以上)的介孔氧化铝的制备、表征、表面酸碱性质以及模板剂在纳米介孔氧化铝形成过程中的作用机理的研究则鲜见报道。因此,本论文的创新之处是用简单易行的实验方案成功地制备了孔径分布均匀的介孔氧化铝,并通过先进的仪器设备对其进行了表征。系统研究了合成氧化铝的结构性能与煅烧温度的相互关系,表面酸碱性质,并探讨了模板剂在介孔形成过程中的作用机理。 本文以廉价的氯化铝和氨水为原料,并在反应体系中加入一定量的非离子表面活性剂聚乙二醇(PEG),通过沉淀-共沸蒸馏-煅烧的方法制备出纳米和介孔氧化铝粉体(包括γ-Al2O3和α-Al2O3)。借助透射电镜、粉末X射线衍射、N2吸附-脱附、红外光谱以及热重等先进仪器对所制备的氧化铝进行表征发现,加入非离子表面活性剂聚乙二醇(PEG)和用乙醇共沸蒸馏能够有效地减小粉体在干燥和煅烧过程中颗粒的团聚程度,获得分散性良好的纳米介孔氧化铝粉体;实验所得氧化铝在800℃煅烧2小时后可以转变成结构较为稳定的介孔γ-Al2O3,孔径分布比较集中,在1100℃煅烧2小时后可以转变成纳米α-Al2O3。 加入非离子表面活性剂PEG制备出的氧化铝经过不同温度煅烧处理后,用0.1mol/L的盐酸和氢氧化钠进行酸碱滴定,然后绘制出氢离子总浓度(Ht)与溶液pH的关系(Ht-pH图)和Gran图来研究氧化铝表面酸碱性质与煅烧温度的关系。实验结果表明,随着温度的升高,氧化铝对溶液体系的酸碱性质的缓冲能力是降低的,其缓冲能力的大小是由氧化铝表面的OH基数决定的。另外,利用计算机程序FITEQL、MEDUSA和WINSGW计算出纳米介孔氧化铝(γ-Al2O3)吸附-脱附H+的表面络合反应平衡常数并构建表面优势组分分布图,发现表面电容直接影响表面组分分布。 最后,本文探讨了非离子表面活性剂聚乙二醇(主要是PEG6000和PEG2000)在纳米介孔氧化铝形成过程中的作用机理,并且对在不同表面活性剂(主要是PEG6000和PEG2000)存在条件下制备出的氧化铝进行酸碱滴定,绘制出Ht-pH图和Gran图来研究讨论它们的表面酸碱性质。实验结果表明,PEG的分子量、用量以及Al3+与PEG的摩尔比在纳米介孔氧化铝的形成过程起重要作用,通过优化这些参数能够制备出孔径分布较窄的纳米介孔氧化铝。

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