介孔二氧化硅的制备及其表面吸附性质研究

摘要

介孔材料作为一个崭新领域，以其独特结构性质吸引许多来自不同领域的科学家，在过去的十五六年间的研究工作中取得了丰硕的成果。其中以介孔二氧化硅的发展最为迅速，其合成方法多变，产物结构、孔径各异。本文对二氧化硅介孔材料的制备、表征、表面酸碱性质及其对重金属吸附性质进行了系统研究，并利用研究结果开创了一种新的制备介孔二氧化硅的方法。 众所周知，有序介孔二氧化硅已经成功的在酸性和碱性条件下合成，但在这两种条件下合成的介孔二氧化硅材料的表面性质有何区别，却未见报道。本文首先研究了在强酸、强碱条件下制备的介孔二氧化硅表面吸附能力与介孔特征的相互关系；利用自动电位滴定、Gran图法以及BET表面吸附/脱附技术对其表面酸碱行为和介孔性质之间的相关性及其吸附H+机理进行了探讨。分别在碱性和强酸性条件下成功地合成了比表面分别为1317m2/g和1244m2/g的介孔二氧化硅材料，XRD测试表明两种方法制备的产品属于有序介孔材料。对这两种样品吸附氢离子能力及BET结果进行对比，研究结果表明，酸性条件下制备的二氧化硅的H+吸附容量比在碱性条件下合成的产品高，这与酸性碱性条件下制备的二氧化硅形貌和孔径分布有关。 介孔二氧化硅具有较大比表面积的性质决定了它在吸附领域的应用价值。为了能充发挥分介孔二氧化硅的优势，本文利用溶胶凝胶法制备了纳米介孔二氧化硅，并通过透射电子显微镜(TEM)和BET及附/脱附等测试手段对其进行了表征。在此基础上，通过电位滴定法研究了介孔二氧化硅的酸碱行为。重点研究了常见重金属污染铜、铅、锌在纳米介孔二氧化硅表面的吸附行为，并根据吸附试验结果运用WINSGW软件计算出了这些重金属离子在介孔二氧化硅表面的络合平衡常数。同时，构建了这些重金属离子在介孔二氧化硅表面的吸附状况图并讨论了其吸附机理。 最后利用阴离子表面活性剂十二烷基苯磺酸钠(SDBS)和Zn2+共同作用制备介孔二氧化硅，成功通过改变十二烷基苯磺酸钠加入量调节介孔二氧化硅孔径大小。测定了介孔二氧化硅吸附Zn2+的量随pH变化曲线，以及Zeta电位变化图，并利用上述结果推测合成机理。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章绪论

1.1介孔二氧化硅的研究现状

1.1.1 MCM-41的合成

1.1.2 SBA系列的合成

1.2介孔二氧化硅材料合成机理

1.3孔径控制方面的研究

1.4介孔材料表征技术

1.4.1氮气吸附脱附等温线分析

1.4.2 TEM表征

1.5表面络合

1.5.1表面络合的基本原理

1.5.2矿物表面官能团

1.5.5表面络合模式

1.6论文工作设想和主要内容

第二章有序介孔二氧化硅的合成及表面酸碱性质表面位测定

2.1实验部分

2.1.1试剂和仪器

2.1.2介孔二氧化硅的合成

2.1.3表面位密度测定

2.2结果与讨论

2.2.1介孔二氧化硅的表征

2.2.2介孔二氧化硅吸附H+性质研究

2.3本章小结

第三章介孔氧化硅对重金属离子(Cu2+，Pb2+)的吸附特性

3.1实验部分

3.1.1试剂与仪器

3.1.2实验过程

3.2结果与讨论

3.2.1吸附脱附曲线和孔径分布

3.2.2透射电镜(TEM)表征

3.2.3所制样品的Gran图

3.2.4络合平衡常数的确定

3.3机理讨论

3.4本章小结

第四章阴离子表面活性剂合成介孔二氧化硅

4.1实验部分

4.1.1化学药品

4.1.2介孔二氧化硅的合成

4.1.3批量吸附实验

4.1.4 BET测定

4.1.5介孔二氧化硅Zeta电位的测定

4.3结果与讨论

4.3.1 BET表征

4.3.2 XRD表征

4.3.3 Zeta电位测定结果

4.3.4批量锌离子吸附实验结果

4.4本章小结

结论

参考文献

附录A：攻读学位期间发表论文目录

致谢