石墨烯氧化铝复合材料的制备与催化应用

摘要

以往的研究表明载体在加氢脱硫催化剂中起着重要的作用。目前,氧化铝是应用最多的载体材料,但是研究表明氧化铝与活性组分之间的强作用力不利于活性相的形成,限制了催化活性的提高。近些年,碳材料由于自身的弱极性和较大的比表面积,被广泛用作选择性加氢脱硫催化剂载体,取得了良好的效果。本文采用石墨烯来修饰氧化铝载体,结合两者的优势,以期改变氧化铝的表面性质,减弱载体和活性组分之间的作用力,从而提高加氢脱硫的活性以及选择性。
　　 论文中首先采用Hummers法,以天然鳞片石墨为原料,在强酸和强氧化剂的作用下生成氧化度很高的富含-OH,-COOH和-CH(O)CH-等含氧官能团的氧化石墨(GO),然后在乙醇溶液中超声剥离得到分散性良好的氧化石墨烯分散液(Gos)。采用溶胶.凝胶法和水热法,在制备氧化铝的过程中,引入氧化石墨烯分散液,在两者的相互作用下,制备得到两种形貌的石墨烯氧化铝复合材料(γ-Al2O3/Gos)。采用溶胶.凝胶法,以SB粉为原料,加入Gos分散液,制备出粒径为50nm左右的具有良好分散性的球形石墨烯氧化铝复合物(Al2O3/Gos)颗粒;采用水热法,以硫酸铝为铝源,尿素为沉淀剂,加入Gos分散液,制备出了具有梯级孔结构的氧化铝空心微球复合材料(γ-Al2O3/Gos)。采用XRD、SEM、TEM和FT-IR等一系列表征手段对制备的样品进行分析表征,综合考察了合成过程中的影响因素,探讨了复合的基本机理。
　　 最后分别采用未经任何处理的拟薄水铝石、溶胶-凝胶法制备的复合产物和水热法制备的复合产物作为载体,采用等体积浸渍法,制备预硫化型CoMoS催化剂,以FCC汽油为反应原料,利用高压微型反应器对三种催化剂的选择性加氢脱硫性能进行了评价。结果表明,采用溶胶-凝胶法制备的石墨烯氧化铝复合材料为载体制备的催化剂具有较好的选择性加氢脱硫性能。