乙醇-水分子团簇稳定结构的理论研究

摘要

团簇作为微观层次上有限原子或分子的聚集体是界于气态和凝聚态之间的一种特殊形态，团簇具有奇特的几何结构，对团簇稳定结构的研究不仅可以深入了解团簇本身的性质，也有助于更进一步了解其相应宏观的物理化学性质。近年来，随着对团簇研究的深入，分子间的弱相互作用受到越来越多研究者的关注。
　　 本文采用密度泛函理论B3LYP方法，在B3LYP/6-311++G(2d,2p)//B3LYP/6-311++G(d,p)基组水平上对乙醇-水分子团簇(C2H5OH(H2O)n(n=1–9))的各种性质进行研究，如：优化的几何构型、结构参数、氢键、结合能、平均氢键强度、NBO电荷分布、团簇的生长规律等。结果表明，从二维环状结构到三维笼状结构的过渡出现在n=5的乙醇-水分子团簇中。此外，利用团簇结合能的二阶差分、形成能、能隙等性质，发现在n=6时乙醇-水分子团簇的最低能量结构稳定性较好，可能为幻数结构。最后，为了进一步探讨氢键本质，将C2H5OH(H2O)n(n=2–9)最低能量结构的各种性质与纯水分子团簇(H2O)n(n=3–10)比较，其结果表明前者与后者中水分子之间的氢键相似。基于B3LYP方法研究的基础上，发现乙醇-水分子团簇中的典型低能环状结构有更多的性质值得分析研究，对此我们采用MP2/6-311++G(2d,2p)//MP2/6-311++G(d,p)算法，对乙醇-水分子团簇ethanol-(water)n(n=1–5)的环状结构进行着重的分析，包括结构参数、电荷分布、结合能和协同效应等。结果表明，协同效应随着团簇簇形的增大而增大，氢键强度也随之增强。

目录

文摘

英文文摘

声明

1 引言

2 理论基础和计算方法

3 B3LYP 方法下乙醇-水分子团簇的理论研究

4 MP2 方法下乙醇-水分子低能环状团簇的理论研究

5 结论

创新之处

参考文献

致 谢

攻读硕士学位期间发表论文情况