PMN-PZT系压电陶瓷的性能和掺杂改性研究

摘要

Pb(Mg1/3Nb2/3)O3(简称PMN)陶瓷具有较高的介电、压电性能，但是居里温度较低，Pb(ZrxTi1-x)O3(简称PZT)虽然具有较高的居里温度，然而室温下压电性能不高，向PZT中添加PMN构成的新型三元系压电陶瓷材料，综合了两者的优异性能，并且容易通过改变各成分含量和元素掺杂来调控性能，是制造多层压电陶瓷电容器、精密微位移器、传感器、制动器、医用超声换能器等功能器件的理想材料。
　　本文主要研究用于制备长条状压电双晶片的压电陶瓷，以PMN-PZT三元系压电陶瓷作为研究对象，采用铌铁矿预产物合成法制备MgNb2O6粉体，然后合成纯钙钛矿结构的PMN-PZT陶瓷，首先通过优化PMN组分的含量和调整Zr/Ti比，寻找性能较优异的成分。当Zr/Ti比为52/48时，随着体系中PMN含量的增加，陶瓷的居里温度显著下降，室温下介电常数逐步提高，在PMN含量为25mol％时，陶瓷的压电性能比较优异，d33=260pC/N，K31=0.36，Qm=131。当PMN含量一定时，陶瓷的居里温度随着Zr/Ti比的增加而降低，当PMN含量为20mol％时，Zr/Ti比值为48/52-52/48时，陶瓷处于MPB附近，当PMN含量为25mol％时，陶瓷MPB区的Zr/Ti比值变化为44/56-48/52，表明随着PMN含量的增加，陶瓷的MPB区向Zr/Ti比降低的方向移动。
　　然后通过向PMN-PZT体系中掺杂Sr2+、Ba2+、La3+、Nb5+和Ni2+离子，系统研究各种离子对材料的相结构、显微结构、压电性能和介电性能等方面影响的变化规律。Sr2+的掺杂使得陶瓷的居里温度直线下降，当Sr置换量为10mol％时，试样的介电、压电性能较优异:ε=4731，tanθ=0.026，d33=530pC/N，K31=0.42,Qm=73.5，但居里温度较低，Tc=154℃。当采用Ba取代部分的Sr对材料进行复合掺杂时，陶瓷的居里温度呈逐渐上升的趋势，但由于陶瓷成分逐渐偏离MPB区，所以陶瓷的介电、压电性能降低。La3+的加入同样使得陶瓷居里温度显著下降，室温下ε逐渐增大，当La2O3掺杂量超过0.75wt％时，陶瓷中有焦绿石相产生，压电、介电性能降低，当La2O3掺杂量为0.25wt％时，陶瓷具有较好压电性能:d33=509pC/N，K31=0.45，Qm=82.5。添加少量的Nb5+或Ni2+时，陶瓷的性能都有所提高，且陶瓷的居里温度几乎不变，过量加入则致使陶瓷性能下降，当Nb2O5掺杂量为0.2wt％时，材料的介电、压电性能较为优异:ε=3850，tanθ=0.019，d33=528pC/N，K31=0.45，Qm=57;当NiCO3掺杂量为0.1wt％时，材料性能较好:ε=3830,tanθ=0.017,d33=501pC/N,K31=0.43,Qm=87。