载能沉积过程与异质外延生长行为的分子动力学模拟研究

摘要

低温等离子体辅助薄膜生长是改善薄膜质量的重要手段，已经广泛应用于各种薄膜材料的制备之中。从原子尺度上研究薄膜生长过程和微观机制，对于揭示薄膜生长的物理本质、控制生长条件、提高薄膜制备的质量以及发展新型薄膜材料都具有重要意义。从原子水平上看，薄膜生长是一个非平衡表面动力学过程，其中包括原子的沉积、扩散、成核、表面岛的生长、相互竞争、合并等一系列表面原子过程，深入研究这些表面原子过程对于揭示薄膜生长的微观物理机制具有重要意义。本文重点关注了薄膜生长过程中的载能粒子沉积、表面扩散、成核以及外延岛的生长演化这几方面问题，采用分子动力学方法分别研究了低能原子沉积过程、表面原子扩散以及异质外延生长中表面岛的生长演化行为，探讨了这些表面过程对薄膜生长行为和微观机制的影响规律。 在低能原子沉积对薄膜生长影响的研究方面，我们系统研究了低能Pt原子与Pt(111)表面的相互作用所导致的表面吸附原子、溅射原子、表面空位的产生及分布规律，给出了Pt(111)表面的溅射能量阈值大约在30～40eV之间，并指出适当地提高沉积原子的能量，能够增加表面吸附原子的产额并扩大其分布区域，从而提高形核密度，降低晶核尺寸，增加表面平整度。表面替位杂质的存在，改变了基体表面稳定性，不仅影响着入射能量较低时的表面吸附原子的产额与空间分布，而且对入射能量较高时的低能表面溅射过程和基体表面空位的形成产生重要影响。在研究Pt(111)表面低能溅射时，我们发现了轻原子入射所产生的溅射产额要大于重原子入射的溅射产额这一与基于二体碰撞近似的线性级联溅射理论相反的现象，并由此提出了入射原子反冲的低能溅射机制。 在研究表面原子扩散过程时，从Cu吸附原子导致的基体晶格畸变的角度，探讨了吸附原子与基体表面晶格之间、以及吸附原子之间的相互作用及其对原子表面扩散行为的影响。研究发现：表面吸附原子导致的Cu基体晶格畸变的范围可多达10个原子层，同时引起了基体表面应变状态与局域应力的非均匀分布。在表面原子扩散的过程中，由吸附原子与基体原子间相互作用引起的基体晶格畸变对表面原子的扩散运动将产生重要影响。表面吸附原子将通过原子之间的直接相互作用和其所产生的基体晶格畸变应力场之间的间接相互作用，对一定距离之内的另一个吸附原子扩散行为产生影响。 在异质外延生长研究方面，针对传统的晶格失配理论不能完全解释现有实验结果的-这一问题，我们认为，决定异质外延行为的根本因素是原子间的成键属性，键属性包括了键长、键角、键能这三个基本要素。传统的晶格失配理论是描述了外延层原子与基体原子间的晶格常数差异的影响因素，从本质上讲，应归属于键长对异质外延生长行为影响的范畴，而并没有考虑键角与键能差异的影响。在此分析基础上，我们分别讨论了成键能、应变状态以及配位数差异对异质外延生长行为的影响规律。基于Au/Cu(001)和Ag/Cu(001)异质外延体系的研究，我们发现，生长初期的外延岛原子间的成键和岛原子与基体原子间成键的相互竞争，是导致外延岛生长行为变化的根本原因；针对Cu-Au体系相互异质外延过程中出现的非对称生长行为，探讨了异质金属相互外延过程中非对称生长行为受应变状态支配的物理机制；针对晶体类型与成键取向差异问题，提出了结构失配的概念，并用于解释Al/Fe(001)和Ti/Fe(001)非同构晶格失配型外延体系的外延层稳定性问题。

目录

文摘

英文文摘

声明

1绪论

1.1低温等离子体技术应用简介

1.2薄膜科学的发展概况和重要意义

1.3本论文工作的研究背景和研究重点

2计算机模拟方法与原子间相互作用势

2.1计算机模拟的现实意义与发展概况

2.2分子动力学原理

2.2.1分子动力学基本方程

2.2.2分子动力学算法

2.2.3等温系综的分子动力学方法

2.3计算机模拟中的原子间相互作用势

2.3.1基于有效介质方法的原子间相互作用势简介

2.3.2有效介质理论(EMT)和嵌入原子方法(EAM)

2.3.3 EAM原子间相互作用势

2.3.4金属表面能与表面应力的计算

3低能原子与表面的相互作用

3.1模型近似方法

3.2低能原子与纯净Pt(111)表面的相互作用

3.2.1物理模型

3.2.2低能表面溅射

3.2.3表面吸附原子产额与分布

3.2.4空位缺陷产额

3.3替位杂质对低能原子与Pt(111)表面相互作用的影响

3.3.1替位杂质对贵金属(111)表面稳定性的影响

3.3.2替位杂质对Pt(111)表面低能沉积过程的影响

3.4本章小结

4表面吸附原子扩散行为研究

4.1相关参量的计算方法

4.1.1表面势垒的计算方法

4.1.2表面局域压力的计算方法

4.2 Cu吸附原子与Cu表面晶格的相互作用及其对扩散的影响

4.2.1计算模型

4.2.2表面吸附原子所导致的晶格畸变

4.2.3表面吸附原子与表面晶格的相互作用对扩散的影响

4.3表面Cu原子间相互作用对Cu(001)表面跳跃扩散行为的影响

4.3.1计算模型

4.3.2吸附原子沿低局域应力沟道的扩散

4.3.3非应力沟道位置的吸附原子扩散行为

4.4本章小结

5异质外延生长行为研究

5.1相关物理参数的计算方法

5.1.1外延岛与基体的膜基结合能

5.1.2基体的形变能

5.1.3原子的局域压力

5.2 Au/Cu(001)与Ag/Cu(001)体系异质外延生长中的应变释放与结构演化

5.2.1计算模型

5.2.2异质外延岛的形貌演化

5.2.3外延岛与基体的结合强度

5.3 Cu-Au体系非对称异质外延行为研究

5.3.1模型与方法

5.3.2外延岛形貌和应变分布的非对称演化行为

5.3.3微观失配对外延岛与基体的结合能及基体形变能的影响

5.4 Al/Fe(001)准同构体系异质外延生长研究

5.4.1计算模型

5.4.2外延岛与基体表层的形貌演化

5.4.3外延岛与基体的结合及成键特征

5.4.4外延岛对基体形变及应力分布的影响

5.5 Ti/Fe(001)非同构体系异质外延生长研究

5.5.1外延岛与基体表层的形貌演化

5.5.2外延岛的平均键长与微观失配状态

5.5.3外延岛和基体的应变状态

5.6本章小结

结论

参考文献

攻读博士学位期间发表学术论文情况

创新点摘要

致 谢