DBD等离子体协同g-C3N4基催化剂转化温室气体研究

摘要

C O2作为主要的温室气体，其转化利用对于减轻温室效应改善生态环境具有重要的意义，由于C O2分子结构稳定，其化学键需要在很高的温度下发生断裂。低温等离子体由于其独特的非平衡特征，可在常温下产生高能电子与自由基，其电子温度高达1-10 eV，可使大多数化学键发生断裂，为大气压低温条件下温室气体的转化提供新的途径。基于此，本文采用介质阻挡放电等离子体将温室气体C H4和C O2转化为具有高附加值的合成气，同时首次将 g-C3N4催化剂与介质阻挡放电等离子体结合，以提高温室气体的转化效率，主要工作及研究结果如下：
　　（1）研究了同轴圆筒DBD反应器对CO2的转化规律。考察了放电功率、温度以及进气流量等参数对于转化效果的影响，结果表明：DB D反应器放电模式为细丝微放电；随着注入功率的增加，CO2转化率呈现先增加后减小的趋势；降低反应器温度有利于提高C O2的转化率；随着进气流量的增加C O2转化率逐渐减小，能量利用效率逐渐增加。
　　（2）研究了同轴圆筒 DBD反应器的 CH4和 CO2的转化规律。实验对比分析了内电极结构及填充介质对放电特性和转化效果的影响，在此基础上对系统的进气参数进行优化。结果表明：不同内电极结构反应器放电起始电压依次为：光滑电极>螺纹电极>线圈电极，内电极结构为螺纹电极时对C H4和C O2的转化效果最优；在反应器放电间隙填充块状γ-Al2 O3时能够有效的促进C H4转化。进气参数对转化反应的影响较大，随着进气流量的增加，反应的转化率逐渐降低；产物中H2与C O比例只与进气中C H4和CO2的比例有关，且随进气中C H4比例的增加而增大。
　　（3）开展了g-C3N4及其复合催化剂与DBD等离子体结合进行CH4和CO2转化的研究。结果表明：DB D等离子与 g-C3 N4催化剂结合时，催化剂的加入对C H4和C O2转化有一定的促进作用，放电功率为40 W时，CO2的转化率由11%提升至16%，CH4的转化率由20%提升至28%，g-C3N4催化剂在DBD等离子中被高能电子激活表现出良好的催化活性。 DBD等离子体与 TiO2/g-C3N4复合催化剂结合时，随着TiO2掺杂量的增加，反应物的转化率逐渐降低，在本研究系统中，TiO2掺杂量为1%时转化效率最佳。

目录

引言

1 绪论

1. 1 二氧化碳的综合利用

1. 2 低温等离子体技术

1. 3 论文的选题及研究内容

2 实验装置及测量方法

2. 1 实验反应系统

2. 2 催化剂的制备与表征方法

2. 3 反应参数

3 DBD等离子体转化二氧化碳研究

3. 1 DBD反应器转化二氧化碳放电特性研究

3. 2 放电功率、温度以及进气流量对转化反应的影响

3. 3 本章小结

4 DBD等离子体转化甲烷和二氧化碳制合成气研究

4. 1 内电极结构对转化反应的影响

4. 2 介质填充对转化反应的影响

4. 3 进气流量及进气比例对转化反应的影响

4. 4 本章小结

5 DBD等离子体协同g-C3N4基催化剂转化甲烷和二氧化碳制合成气研究

5. 1 催化剂的表征

5.2 DBD等离子体协同g-C3N4催化转化二氧化碳

5.3 DBD等离子体协同g-C3N4催化剂转化甲烷和二氧化碳

5.4 DBD等离子体协同TiO2/g-C3N4复合催化剂转化甲烷和二氧化碳

5. 5 本章小结

6 结论与展望

6. 1 结论

6. 2 展望

参考文献

攻读硕士期间发表学术论文情况

致谢