直接甲醇燃料电池PtRu催化剂表面CO中毒的理论研究

摘要

在直接甲醇燃料电池(Direct Methanol Fuel Cell,DMFC)中,催化剂中毒问题一直是人们关注的问题.提高催化剂的利用率,降低其成本已经成为催化剂研究中的一个重要方向.目前催化剂的研究主要集中在研究(1)合理的合金催化剂(2)合金催化剂的最优配比两大问题.本论文主要是通过构建物理模型,模拟CO在PtRu合金表面的吸附,找出最优配比的合金,使CO最不易吸附在此合金表面,另外将比较PtRu合金(100)和(111)面的抗中毒性能.通过这此两方面的研究,希望指导实验出最不易CO中毒的催化剂.本文采用原子簇模型模拟纯Pt以及PtRu合金(100),(111)晶面,通过从头算法对CO吸附在两个晶面上顶位进行了理论计算.由于CO分子是小分子,构建原子簇时我们只考虑吸附原子以及其周围最近邻原子的影响而忽略其它原子的影响.其次,通过对称性取代,我们分别模拟几个特殊比例合金的(100)及(111)晶面.

目录

文摘

英文文摘

第一章引言

1.1燃料电池简介

1.1.1燃料电池的工作原理，分类及特点

1.1.2燃料电池的特点

1.1.3燃料电池的应用

1.2直接甲醇燃料电池简介

1.2.1 DMFC的工作原理

1.2.2催化机理和催化剂的选择

1.2.3催化剂的种类

1.3催化剂的活性和中毒问题的研究状况

1.3.1单晶铂金表面CO吸附状态的研究

1.3.2 CO在单晶铂金表面上的量子化学计算

1.3.3 CO吸附在Pt多晶表面的电氧化研究

第二章理论简介与发展前沿

2.1量子化学的发展历史

2.2国际量子化学的研究现状

2.3国际量子化学的研究方向

2.4催化剂表面吸附的量子化学研究状况

2.5本论文计算原理及物理模型

第三章纯Pt及PtRu合金催化剂(100)面CO“中毒”问题的研究

3.1直接甲醇燃料电池中CO的产生和氧化

3.2 Pt-Ru合金对甲醇的催化氧化机理研究

3.3纯Pt及Pt-Ru合金表面CO中毒问题的实验研究

3.4纯Pt及Pt-Ru合金表面中毒问题的理论研究

3.5 Pt（100)及PtRu(100)面原子簇模型及计算方法

3.6计算结果的分析与讨论

3.7小结

第四章纯Pt及PtRu合金催化剂(111)面CO“中毒”问题的研究

4.1 Pt(111)及PtRu(111)面原子簇模型及计算方法

4.2计算结果的分析与讨论

4.3小结

4.4 PtRu合金催化剂(100)面与(111)面抗中毒能力比较

参考文献

独创性声明

个人简历

论文发表和会议报告

致谢