荧光硅纳米颗粒的制备及其在生物荧光成像中的应用基础研究

摘要

展现出独特光学、电学及机械性能的硅纳米材料是一种重要的纳米材料。具有明确结构和功能化的硅纳米材料是发展硅纳米技术的重要基础。块状硅因具有间接带隙而导致其光学性质较差。值得关注的是，当硅材料的尺寸降低到纳米级别（<5纳米）时，电子和空穴波函数的重叠部分明显增加，显著提高电子和空穴的复合率，因而小尺寸的硅纳米颗粒具有荧光性质。自首次观察到介孔硅基材料发荧光后，在科学界掀起了一股发展荧光硅纳米颗粒及其相关光学应用的研究热潮。在过去的三十年里，科学家们发展了各种硅纳米颗粒的制备技术，并且已经取得了显著的进展。然而，如何快速简捷、条件温和的宏量制备具有水分散性、优异光学性质的多色荧光硅纳米颗粒，仍然成为一个亟待解决的问题。
　　在本博士论文中，我们通过发展快速简捷的方法，制备得到小尺寸（2.0-3.5纳米）、高荧光量子效率（20-25％）和良好生物相容性的多色荧光硅纳米颗粒，并将其作为新型生物荧光探针应用于细胞荧光成像。主要研究结果概括如下：
　　第一章：简要阐述了硅纳米材料的研究进展，重点阐明博士论文的研究依据及研究内容。
　　第二章：用蛋白作为亲水性配体，利用微波辅助法制备得到生物功能化的水溶性荧光硅纳米颗粒。制备得到的功能化硅纳米颗粒具有强荧光（荧光量子效率为18%），优异的光稳定性、pH稳定性、储存稳定性和良好的生物相容性。此外，由于硅纳米颗粒表面具有大量的亲水性蛋白分子，因此其具备良好的水分散性和生物功能化。在本工作中，我们还进一步证明制备得到的硅纳米颗粒能够直接用于免疫荧光细胞靶向。
　　第三章：我们进一步发展了一种微波辅助水相合成水溶性荧光硅纳米颗粒的方法。通过10-15分钟微波反应，即可制备得到大约0.1克的小尺寸荧光硅纳米颗粒（约2.2纳米）。该类型硅纳米颗粒兼具强荧光（荧光量子效率为20-25%）、良好生物相容性和优良水分散性、优异光稳定性和 pH值稳定性。同时我们还将得到的硅纳米颗粒作为生物荧光探针用于长程免疫荧光细胞成像。
　　第四章：在此基础上，我们发展了宏量制备多色荧光硅纳米颗粒的光化学合成方法。通过引入1,8-萘二甲酰亚胺（1,8-naphthalimide）作为还原剂和表面配体，在常温常压条件下即可快速（<40分钟）、宏量（约10克）制备得到强荧光（量子效率约为25%）和发射波长可调（最大发射波长：470-560纳米）的多色荧光硅纳米颗粒。制备得到的硅纳米颗粒作为生物荧光探针可适用于长程细胞成像。
　　综上所述，本论文在对功能化硅纳米颗粒的设计、合成及生物荧光成像等方面进行了较为系统的探讨和研究。取得的研究成果对荧光硅纳米材料的光学应用（如：生物荧光成像、发光二极管及太阳能电池）具有重要的科学意义和潜在的应用价值。

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第一章 绪论

1.1 引言

1.2 硅纳米颗粒的发展

1.3 生物荧光成像

1.4 本论文选题依据和研究内容

参考文献

第二章：用蛋白作为亲水性配体微波辅助合成生物功能化的荧光硅纳米颗粒

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 本章结论

参考文献

第三章：水相大规模合成具有优异荧光性质和良好生物相容性的硅纳米颗粒及其作为生物荧光探针在生物成像中的应用

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 本章结论

参考文献

第四章：快速简捷大规模水相大量合成波长可调的硅纳米颗粒及其长程细胞成像应用

4.1引言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 本章结论

参考文献

第五章 论文总结

5.1 论文总结

5.2 论文的创新点

5.3 研究展望

攻读学位期间本人出版或公开发表的论著、论文

致谢