双分散胶体体系的液固转变及声子振动模式研究

摘要

结晶是自然界中较为常见的现象，是典型的液固转变。结晶的基本物理过程由于原子太小、运动速度过快，无法直接在个体层面上进行观察和跟踪。相比之下微米尺寸的胶体粒子，热运动速度较慢，可以通过普通光学显微镜直接观测。更为重要的是，分散在溶液中的胶体粒子能形成类原子体系的固态、液态和气态，并可在不同态之间转变，行为上与原子类似。因此在过去的几十年中，被广泛用作实验模拟体系，研究包括结晶在内的各种相变过程。
　　不同于原子体系，胶体粒子尺寸的不均匀性是实验中无法避免的一个问题。当尺寸分散度足够高时，结晶成核过程将被彻底抑制，液-固相分离过程会被冻结在亚稳态玻璃结构。理论上，多分散胶体液-固相分离的稳态结构应该是通过尺寸分离形成的多晶结构。但实验上，高体积分数下的尺寸分离过程十分缓慢，通常在实验上无法实现。在本论文中，我们利用双分散胶体体系，研究了液-固转变通过过程尺寸分离形成多晶结构的可能性。发现，相分离的结果和液-固相分离的驱动力大小及动力学过程的快慢密切相关。在快速过冷的情况下，体系依然冻结在亚稳态结构；在缓慢过冷的条件下，尺寸分离过程得以实现。进一步研究发现，尺寸分离是由于不同尺寸粒子间的相互作用力强弱不同导致的。这一研究结果为我们控制和实现尺寸分离提供了一种可行的实验手段。
　　在快速过冷的过程中，双分散胶体体系形成的是亚稳态凝胶结构。凝胶结构和玻璃态在热力学上都是亚稳态的无序结构。玻璃态和晶体在声子振动的态密度上有明显区别：在低频端，晶体声子振动的态密度服从Debye近似；在玻璃态结构中，无序和缺陷导致声子振动局域化，并在低频端出现额外的振动模式，导致态密度分布在低频端出现峰值，即Boson峰。在本研究中我们发现，凝胶结构在振动模式上表现出和玻璃类似的性质，在低频端出现了Boson峰。Boson峰的高度和位置和粒子间相互作用力的强弱密切相关。

目录

声明

第一章 绪 论

1.1 相变

1.2 胶体

1.3 本文的研究目的以及主要内容

第二章 研究方法

2.1 实验装置

2.2 实验原理

2.3 数据获取和处理

第三章 双分散胶体体系中的液-固转变

3.1 研究背景

3.2 实验技术与方法

3.3 实验结果与讨论

3.4 本章小结

第四章 凝胶结构的振动模式

4.1 研究背景

4.2 实验技术和方法

4.3 实验结果与讨论

4.4 本章小结

第五章 总结与展望

5.1 全文总结

5.2 问题与展望

参考文献

攻读学位期间公开发表的论文

致谢