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石墨烯负载PdM、PtM金属间化合物的控制合成及其电催化性能研究

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第一章 文献综述

1.1 引言

1.2 燃料电池概述

1.3 直接醇类燃料电池

1.3 催化剂载体对催化剂性能的影响

1.4 论文选题背景及研究思路

参考文献

第二章 PdM金属间化合物催化剂的制备及应用

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 总结

参考文献

第三章 PtM金属间化合物催化剂的制备及应用

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.3 结论

参考文献

第四章 Pt/石墨烯复合材料对氧气还原反应和乙醇氧化反应的催化性能研究

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 结 论

参考文献

第五章 总结

个人简历 在读期间发表的学术论文

致谢

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摘要

本文主要通过制备不同贵金属的金属间化合物/石墨烯复合材料,提高它们对氧气还原反应和乙醇氧化反应的电催化性能。主要含有以下三部分内容:
  1.采用热处理法合成 GR-PdxMy(M=Fe和 Co)金属间化合物催化剂。通过化学腐蚀法对金属间化合物催化剂进行脱合金处理,比较酸处理过程对催化剂的影响。GR-PdxFey的最佳摩尔比是1/3,它脱合金处理后电催化氧气还原反应的电流密度是处理前的2倍,是商用Pt/C催化剂的5倍。GR-Pd3Co的电催化活性最高,电催化氧气还原时的电流密度是GR-PdFe3的1.4倍。
  2.采用热处理法合成具有高催化活性的GR-PtxMy(M=Fe, Co和Cu)金属间化合物催化剂,分析不同的过渡金属及摩尔比对电催化活性的影响。它们电催化氧气还原能力的顺序为:GR-Pt3Fe>GR-Pt3Cu>GR-PtCo1.45>商用Pt/C。GR-Pt3Fe对氧气还原反应的起始电位比商用Pt/C正移50mV,电流密度提高15倍。GR-Pt3Fe对乙醇氧化的峰电位较商用Pt/C负移27mV,峰电流密度提高4倍。
  3.采用甲酸分解的原位反应制备出具有枝状结构的三维Pt/石墨烯(3D-Pt/GR)复合材料。通过SEM、XRD和FT-IR等表征手段研究了催化剂在制备过程中形貌、晶体结构和光谱性质的变化。结果表明:枝状的Pt颗粒能够较好的分散在载体表面,以及Pt-C间的相互作用力有助于改变3D-Pt/GR催化剂对氧气还原反应和乙醇氧化反应的电催化活性。它电催化氧气还原时的极限电流较商用 Pt/C催化剂增加约5倍,而在阴极的催化反应中它对乙醇氧化的电催化性能降为商用 Pt/C催化剂的一半。

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