甲醇低压气相羰基合成醋酸的镍基催化剂研究

摘要

甲醇羰基合成醋酸较成熟的是Monsanto公司开发的均相催化合成工艺,催化剂为羰基铑-碘,该工艺存在设备腐蚀严重、产物与催化剂难分离、活性金属铑价格昂贵等问题,而甲醇气相羰基化在解决上述问题方面显示了很好的前景,并具有在低压下操作和生产效率高等优点,因而成为合成醋酸的新的研究领域.该文选取具有较高羰化活性、非贵金属镍(Ni)为主活性金属,比表面较大的活性炭(AC)为载体,在系统研究Ni/AC催化体系的基础上,对双金属和多金属负载催化剂进行了筛选和羰化工艺的考察,并对甲醇气相羰基化中其他因素的影响做了探索性的研究.

目录

文摘

英文文摘

1.文献综述

1.1引言

1.2醋酸工业生产与新工艺

1.2.1醋酸的工业生产

1.2.2合成醋酸的新工艺

1.3甲醇羰基化合成醋酸

1.3.1概述

1.3.2甲醇液相羰基化合成醋酸

1.3.3甲醇气相羰基化合成醋酸

1.4论文研究的内容和目标

2.催化剂的制备和评价

2.1 Ni/AC负载型催化剂的制备

2.1.1引言

2.1.2载体的选择和预处理

2.1.3制备Ni系催化剂的工艺

2.2 Ni/AC负载型催化剂的评价

2.2.1实验仪器和试剂

2.2.2实验装置和步骤

2.2.3实验分析方法

2.2.4负载催化剂的表征

3.Ni/AC体系的甲醇低压气相羰化反应

3.1催化剂的前处理对催化活性的影响

3.1.2 Ni/AC负载型催化剂几种制备方法的比较

3.1.2干燥

3.1.3热处理与还原

3.2羰化反应工艺条件的优化

3.2.1正交实验因素水平的确定

3.2.2 Ni/AC正交实验结果与分析

3.2.3不同指标的优化工艺条件

3.3本章小结

4.双金属与多金属负载催化剂的羰基化研究

4.1助催化剂的选择与制备

4.1.1概述

4.1.2助催化剂的选择

4.1.3双金属负载型催化剂的制备与活化

4.2第二种添加金属的筛选

4.3 Ni-Zn-Cu/AC催化剂上甲醇气相低压羰基化

4.3.1载体与镍基催化剂的表征

4.3.2金属负载量的考察

4.3.3羰化工艺条件的考察

4.4本章小结

5.其他影响因素的探索性研究

5.1添加稀土对催化活性的影响

5.1.1稀土与负载稀土催化剂

5.1.2稀土的添加对羰化反应的影响

5.2H2对催化活性的影响

5.3压力变化对羰化产物的影响

5.4碘甲烷的助催作用

5.5本章小结

6.结论和展望

7.参考文献

8.附录

致谢