均苯三甲酸基MOF衍生的磁性多孔碳材料的制备、表征及其性能研究

摘要

金属有机骨架化合物（Metal Organic Frameworks, MOFs）是一种由金属离子和有机配体通过配位键自组装而成的晶体材料。近些年来，以MOFs作为前驱体，通过简单的高温热解方法来合成磁性多孔碳复合材料，成为国内外的研究热点。 均苯三甲酸是一种价廉易得的有机配体。本论文采用直接沉淀法制备了一系列的均苯三甲酸基金属有机骨架材料，高温煅烧后获得了几种磁性多孔碳材料，进一步系统研究了它们的吸附染料和催化4-NP还原的性能。 1. 在室温下采用简单的直接沉淀法得到[Ni3(BTC)2·12H2O]前驱体，通过在不同温度下直接热解[Ni3(BTC)2·12H2O]前驱体合成磁性镍/碳亚微米棒。所得的镍/碳亚微米棒对4-硝基苯酚还原成4-氨基苯酚显示出优异的催化活性。特别是在800℃合成的Ni/C催化剂的活性因子κ（κ=k/m，s-1 g-1）为17.41 s-1 g-1，高于许多以前报道的基于Ni和贵金属的催化剂。另外，Ni/C-800具有优异的分离性能和可回收性能。重复使用5个周期后催化剂的催化活性仍未明显降低。 2. 在温和条件下通过直接沉淀法快速制备Ni/Zn-MOF前驱体，对其进行高温锻烧即可制备得到镍/纳米多孔碳（Ni/NPC）复合材料。通过多种测试手段对材料进行表征后，将Ni/NPC复合材料作为吸附剂应用于水溶液中孔雀石绿（MG），刚果红（CR），罗丹明B（RB），亚甲基蓝（MB）和甲基橙（MO）的吸附。结果表明，Ni/NPC复合材料对这五种染料具有优异的吸附性能，最大吸附容量分别约为898，818，395，312和271 mg/g，远高于先前报道的大多数吸附剂。 3. 以[Co3(BTC)2(H2O)12]为前驱体，在N2气氛下对其进行高温煅烧即可制备得到Co/C复合物。通过Co/C复合物从水溶液中吸附MG的实验，发现Co/C复合物对MG的最大吸附容量约为4893 mg/g，且吸附过程遵循准二级动力学模型和Langmuir吸附模型。

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第一章 绪论

1.1 金属有机骨架化合物

1.1.1 金属有机骨架化合物简介

1.1.2 金属有机骨架化合物的制备方法

1.1.3 金属有机骨架化合物的应用

1.2 水体污染物简介及其处理技术

1.2.1 染料简介

1.2.2 对硝基苯酚简介

1.2.3 磁性多孔碳材料作为吸附剂和催化剂的研究进展

1.3 本课题的选题背景、意义及研究内容

1.3.1 本课题的选题背景及意义

1.3.2 本课题的主要研究内容

第二章 以Ni-MOF为前驱体制备镍/碳亚微米棒及对对硝基苯酚的催化性能研究

2.1 前言

2.2 实验部分

2.2.1 实验试剂及测试仪器

2.2.2材料表征方法

2.2.3 Ni/C复合材料的制备

2.2.4 4-硝基苯酚的催化还原

2.3 结果与讨论

2.3.1 [Ni3(BTC)2·12H2O]前驱体的表征

2.3.2 镍/碳亚微米棒的表征

2.3.3 4-硝基苯酚的催化还原实验

2.4 小结

第三章 以Ni/Zn-MOF为前驱体制备磁性多孔碳材料及对有机染料的吸附性能研究

3.1 前言

3.2 实验部分

3.2.1 实验试剂及测试仪器

3.2.2材料表征方法

3.2.3 镍/纳米多孔碳的制备

3.2.4 镍/纳米多孔碳对染料的吸附实验

3.3 结果与讨论

3.3.1 Ni/Zn-MOF前驱体的表征

3.3.3 染料吸附性能测试

3.4 小结

第四章 以Co-MOF为前驱体制备钴/碳微米棒及对孔雀石绿的吸附性能研究

4.1 前言

4.2 实验部分

4.2.1 实验试剂及测试仪器

4.2.2材料表征方法

4.2.3 Co/C复合材料的制备

4.2.4 Co/C复合物对染料的吸附实验

4.3 结果与讨论

4.3.1 Co-MOF前驱体的表征

4.3.2 Co/C复合物的表征

4.3.3 染料吸附性能测试

4.4 小结

第五章 总结

参考文献

致谢

在学期间科研成果