自支持过渡金属化合物纳米结构的合成及其析氢电催化性能研究

摘要

由于对能源短缺和环境污染等问题的担忧，人们一直致力于探索可再生的清洁新能源。在众多的清洁能源当中，氢气被认为是未来最有潜力的新能源之一。同时电解水制氢技术被认为是最清洁、可持续且可大规模制氢的技术。为了降低能耗则需要更高效、廉价的电催化剂用于电解水。目前，Pt族类贵金属材料已被证明是活性最高的析氢电催化剂，但由于它的高成本和稀缺性限制了其在工业中的广泛应用,因此探索高效、廉价、高贮藏量的非贵族金属电催化剂是一个关键性的挑战。 本文通过简单可行的制备方法合成了具有高活性的非晶三元合金 Ni-Co-P薄膜（Ni-Co-P/NF）、超长混合相Ni-P纳米线阵列（Ni-P NWs/Ti）和多孔MoCx纳米颗粒薄膜（MoCx/CFP），并探究了三种电催化剂的析氢性能，本文相应的工作如下： （1）非晶三元合金 Ni-Co-P 薄膜负载于泡沫镍基底。以镍盐、钴盐和磷酸盐为原料，通过低温一步合成得到该催化剂。获得的催化剂在碱性介质中在电流密度为20 mA cm-2时的析氢过电位为125 mV，且能够稳定产氢25 h以上。同时本文还探究了金属源的浓度、次亚磷酸钠的浓度和溶液 pH 值等参数对电催化析氢性能的影响。 （2）原位生长的超长混合相Ni-P纳米线阵列。首先通过化学镀法借助外磁场的作用在 Ti 片基底生长超长 Ni 纳米线阵列，再经过低温磷化得到混合相Ni5P4-Ni2P-NiP2纳米线阵列。该催化剂在酸性介质中在电流密度为20 mA cm-2时的析氢过电位仅为96 mV，且能够稳定产氢25 h以上。而且该催化剂还可以在碱性介质中进行电催化析氢反应，在电流密度为20 mA cm-2时的过电位为153 mV。此外本文还探究了不同磷化温度等因素对电催化析氢性能的影响。 （3）多孔MoCx纳米颗粒薄膜原位生长于碳纤维纸。首先通过提拉法在碳纤维纸基底上制备Mo+PVP前驱体薄膜，然后再经过高温碳化过程得到最终催化剂。该催化剂在酸性和碱性介质中都表现了超高的电催化活性，即酸性和碱性介质中在电流密度为20 mA cm-2时的析氢过电位分别为75和58 mV，并且都能稳定产氢25 h以上。同时本文还探究了不同碳化温度、不同碳前驱体用量和不同负载量对电催化析氢性能的影响。

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