异质结有机光伏电池中给、受体分子转换机制的量子化学研究

摘要

近年来，有机光伏(OPV)器件因制造简单、成本低、无公害等优点备受关注，组成其结构的给体材料和受体材料便自然成为了研究热点。然而，受体材料在合成过程中易被氧化，发展相对落后。为了改善这一问题，进一步提高OPV器件的能量转化效率(PCEs)，科学家们试图通过对现有的给体材料和受体材料进行简单的修饰，进而获得新型受体材料，并取得了一定的成效。本论文借鉴以上思路，通过对给体材料和受体材料的简单修饰获得了一系列基于吡咯并吡咯二酮(DPP)的新型受体材料，并通过量子化学的方法表征了其受体性能，具体内容如下:
　　1.为了提高OPV器件的PCEs，Roncali课题组用硫原子取代2,5-Bis(2-ethyl-hexyl)-3,6-bis(5-(benzofuran-2-yl)thiop-hen-2-yl)-pyrrol[3,4-c]pyrrole-1，4-dione(BFT)给体材料的两个氧原子合成了新型的DPP类似物2,5-Diethylhexyl-3,6-bis(5-(be-nzofuran-2-yl)thiophen-2-yl)-pyrrolo[3,4-c]pyrrole-1,4-dithione(BFT-SS)。不幸的是，较低的最低未占据分子轨道(LUMO)能级，导致其作为给体材料时，PCEs低于0.001％。所以我们大胆的将BFT-SS及其旋转异构体BFT-SS'假设为受体材料，并选取4，8-bis(5-(2-ethylhexyl)thiophen-2-yl)benzo-[1,2-b:4,5-b']dithiophen-2,6-diyl-alt-(4-(2-ethylhexyl)-3-fluorothieno[3,4-b]thiophene-)-2-carboxylate-2-6-diyl)](PTB7-Th)为给体材料证明这一假设。采用量子化学的方法对母体化合物及类似物进行对比，阐述BFT-SS和BFTSS'可以作为受体材料的原因，即给、受体转化的原因。研究表明:硫原子的引入使分子发生了明显的扭转;且其对LUMO能级的贡献高于最高占据分子轨道(HOMO)能级，导致了LUMO能级的降低;使分子具有更低的电子注入势垒和较小的重组能(λ）。所以，BFT-SS和BFT-SS'在某种程度上可以作为受体材料。
　　2.为了广泛合理的推广给、受体转化的新思路，探究给、受体转化的机制已经势在必行。我们以terthiophene(poly(poly[{2，5-bis(2-hexyldecyl)-2，3，5，6-tetrahy-dro-3,6-dioxopyrrolo[3,4-c]pyrrole-1,4-diyl}-alt-{[2,2':5'2

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 引言

1．2 有机光伏器件

1．2．1 构造及原理

1．2．2 性能参数

1．3 有机光伏材料的研究进展

1．4 立题思想和研究内容

1．4．1 立题思想

1．4．2 研究内容

第二章 理论基础和计算方法

2．1．理论基础

2．1．1 密度泛函理论

2．1．2 含时密度泛函理论

2．1．3 马库斯半经验模型

2．1．4 神经网络模型

2．2 计算方法

第三章 吡咯并吡咯二酮给体分子向受体分子转化的假设：理论研究及表征

3．1 引言

3．2 结果与讨论

3．2．1 假设的可行性

3．2．2 性质改变的原因

3．3 结论

第四章 给体分子向受体分子转化机制的理论研究及运用

4．1 引言

4．2 结果与讨论

4．2．1 PDPP3T和b1性质的对比分析

4．2．2 在b1的基础上合理的设计受体材料

4．3 结论

第五章 采用量子化学的方法优化和预测非富勒烯有机小分子受体材料的性能

5．1 引言

5．2．1 不同桥连基团对受体性能的影响

5．2．2 不同受体单元对受体性能的影响

5．2．3 不同取代基对受体性能的影响

5．3 结论

参考文献

致谢

在学期间已(待)公开发表论文及著作情况