直接甲醇燃料电池用非担载催化剂的研制

摘要

电催化剂是直接甲醇燃料电池的关键材料之一，是影响直接甲醇燃料电池商业化进程重要因素。本文对直接甲醇燃料电池电催化剂的制备作了有益探索，使用柠檬酸三钠为保护剂在超声环境中制备了非担载型Pt Black以及Pt-Ru Black电催化剂。通过X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、循环伏安法(CV)以及线性扫描法(LSV)表征了电催化剂基本性质，采用单电池测试(SCT)评价了催化剂使用性能。通过考察制备过程中主要因素的影响，确定了其工艺参数，并分析了其作用机理。 1.柠檬酸三钠需要在溶液pH值为8，反应温度为50℃的情况下，以其电离出来的C<,6>H<,5>O<,7><'3->在摩尔比为1：1的情况下与体系中的Pt盐进行作用，反应时间为1小时。 2.超声空化作用在Pt粒子的还原过程中起到控制催化剂粒径、防止颗粒团聚的作用。合成的电催化剂的最优超声环境为：超声功率密度15W/cm<'2>、频率40kHz。NaBH<,4>水溶液是本实验体系的最佳还原剂。 3.XPS分析结果表明，Pt Black催化剂表面吸附有部分有机物，热处理能够很好的除去它们，但是由于热处理过程中的Pt Black催化剂颗粒生长迅速，催化剂的表面积随之减小，导致催化活性降低。因此热处理并不适用作Pt Black催化剂的处理。 4.将自制Pt Blcak催化剂与Johnson Matthey公司同类商业产品的比较，自制催化剂各项性能与该商业催化剂相当。超声保护法制备Pt-Ru Black的结果表明，该法在制备非担载型Pt基催化剂上有很好的适用性。 超声保护剂法操作、流程简单，条件易于控制，制备出的非担载催化剂催化活性高，有很好的应用前景。

目录

文摘

英文文摘

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前言

第一章文献综述

1.1直接甲醇燃料电池(DMFC)简介

1.1.1 DMFC工作原理

1.1.2 DMFC的发展现状与存在问题

1.2 DMFC电催化剂

1.2.1 DMFC电催化剂的催化机理

1.2.2 DMFC电催化剂的研究进展

1.2.3 DMFC铂基催化剂的制备方法

1.3本文的研究的目的及内容

第二章实验体系

2.1催化剂的制备

2.2催化剂的表征

2.2.1 X射线衍射(XRD)

2.2.2透射电镜(TEM)

2.2.3 X光电子能谱(XPS)

2.2.4电感耦合等离子发射光谱(ICP)

2.2.5循环伏安(CV)线性电位扫描(LSV)

2.3催化剂性能测试

第三章铂黑催化剂的研制

3.1引言

3.2试验部分

3.2.1仪器和试剂

3.2.2 Pt Black制备方法

3.3结果及讨论

3.3.1 pH值对催化剂的影响

3.3.2 Na3C6H5O7对催化剂的影响

3.3.3超声环境对催化剂的影响

3.3.4还原剂的改变对催化剂的影响

3.3.5热处理催化剂性能的影响

3.3.6自制Pt Black与商业产品的性能对比

3.4小结

第四章铂钌黑催化剂的研制

4.1引言

4.2实验部分

4.2.1仪器与试剂

4.2.2 Pt-Ru Black制备方法

4.3结果及讨论

4.3.1 Na3C6H5O7·2H2O对催化剂的影响

4.3.1自制Pt-Ru Black与商业产品的性能对比

4.4小结

结论

参考文献

致谢

攻读学位期间主要研究成果