暴露高能(002)晶面超薄CdS纳米带的制备、改性及光催化性能研究

摘要

CdS的禁带宽度为2.4 eV，其能被波长小于520 nm的光激发，是一种活性较高的可见光催化材料。然而，CdS自身的一些固有缺陷限制了其实际应用：首先，重金属Cd有毒，有可能对环境造成污染，使用后要对其进行回收处理；其次，纯CdS的光腐蚀很严重，催化活性随光照时间增加而逐渐降低；最后，CdS光催化剂本身光生电子-空穴对复合严重，导致其光催化量子效率较低。
　　针对以上问题，很多领域学者通过采用不同的方法对其进行了改性研究。虽然取得了诸多进展，但 CdS光催化技术离实际应用水平仍存在较大差距。本文通过一步法，成功合成出高催化活性的暴露高能(002)晶面的超薄 CdS纳米带；在此基础上，通过负载助催化剂、碳包覆、C3N4复合等方法对其进行进一步改性。具体研究内容如下：
　　（1）以 CdCl2·2.5H2O和 S粉为原料，采用溶剂热法制备出暴露高能(002)晶面超薄CdS纳米带。BET和PL测试结果表明，与CdS纳米粒子相比，超薄CdS纳米带具有较高的比表面积以及较低的荧光强度。光催化产氢测试结果表明，在波长大于400 nm的可见光照射下，暴露(002)晶面的CdS纳米带的产氢速率达59.52 mmol g-1 h-1，约为CdS纳米粒子的160倍。暴露(002)晶面的CdS纳米带具有较高光催化活性的原因在于：a)暴露(002)晶面的CdS纳米带表面不饱和配位的S和Cd，相当于“内建电场”，可以有效提高光生载流子传输速率及实现光生电荷的空间分离定向传输；b)超薄的厚度缩短光生电荷对传输到纳米带表面的距离，有效抑制了电子空穴对的体相复合；c)较大的比表面积及暴露(002)高活性晶面，可以提供更多高活性反应位，提高了光生电荷对的转移速率，减弱了光生载流子的表面复合。
　　（2）以暴露高能(002)晶面的 CdS纳米带以及(NH4)2MoS4为原料，通过光沉积的方式制备出负载助催化剂MoS2的暴露(002)晶面的CdS纳米带。PL测试结果表明样品 CdS/MoS2的荧光强度有明显的降低。电化学测试表明CdS-0.4％MoS2的光电流达14.3μA/cm2，是纯的CdS纳米带的2倍。光解水产氢测试结果表明，在可见光辐照下，CdS-0.4%MoS2产氢速率达92.97 mmol g-1 h-1，约为CdS纳米带的1.5倍。CdS纳米带负载助催化剂后，在CdS纳米带表面提供了很多活性位点，加速了质子的还原。因此，负载 MoS2的暴露(002)晶面的CdS纳米带展示出更好的可见光催化制氢性能。
　　（3）以CdS纳米带和葡萄糖为原料，采用水热法制备出碳包覆CdS纳米带。UV-vis和PL测试结果表明，包碳后的样品的吸收边红移且荧光强度明显降低。光电化学测试结果表明CdS-C-0.2的光电流有所提高，达10.5μA/cm2。光降解罗丹明B测试结果表明CdS-C-0.2降解所需时间明显缩短。碳层导电性能很好，能够有效的转移光催化剂产生的光生电子，促进光生电子空穴对的分离。这些因素使得碳包覆后的材料的光催化性能更优异。
　　（4）以CdCl2·2.5H2O、S粉和C3N4为原料，采用溶剂热法制备出CdS/C3N4复合材料。UV-vis测试结果表明，复合材料的吸收边有明显的变化。在光降解罗丹明B测试中，25%CdS-C3N4复合材料光降解RhB所需时间明显缩短。两种材料能级之间的匹配导致光生电子空穴分别转移到两种半导体上，延长了光生电子、空穴的寿命，从而使得复合材料的光催化性能有较大提高。

目录

声明

第1章 绪论

1.1 引言

1.2 半导体光催化原理

1.3 半导体光催化材料的改性方法

1.4 CdS半导体光催化材料的研究进展

1.5 选题思路及研究内容

第2章 暴露高能(002)晶面的CdS单晶纳米带以及其负载MoS2的光催化材料的制备及其表征

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 CdS纳米粒子与CdS纳米带结果讨论与分析

2.4 CdS纳米带负载MoS2光催化材料的结果与讨论

2.5 本章小结

第3章 C包覆CdS纳米带和CdS纳米带与C3N4复合材料的制备及表征

3.1 前言

3.2 实验部分

3.3 碳包覆CdS纳米带的结果讨论与分析

3.4 C3N4与CdS纳米带的复合材料的结果讨论与分析

3.5 本章小结

第4章 结论与展望

4.1 结论

4.2 展望

参考文献

致谢

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