卷烟有害成分分析的化学计量学新方法及应用研究

摘要

吸烟与健康的问题越来越受到人们的关注，尤其是对烟气中有害成分的研究，目前烟草行业对烟气中的有害成分的检测主要是依靠各种昂贵的仪器，如气质联用、液质联用或者更复杂的仪器。这些检测方法存在样品的前处理繁琐复杂、对分析员技术水平要求高、试剂对环境有污染等问题。考虑到红外光谱技术不需要昂贵的仪器和化学试剂，分析成本极低，不受样品形态的限制，不破坏样品，分析速度快，提供的信息多等优点，拟结合红外光谱技术和化学计量学方法，实现卷烟主流烟气中有害成分的快速分析。
　　本论文的内容主要涉及以下几个方面：
　　1、结合红外光谱的特点，提出了一种基于离散粒子群优化算法的自适应小波包变换特征提取偏最小二乘的新算法。小波包变换在提取光谱特征信息、去噪以及修正基线漂移等方面非常有效。在此基础上，进一步调用偏最小二乘回归建立校正模型。上面提到的两步红外光谱分析彼此密切相关，协同优化，通过一种全局优化的离散粒子群算法优化算法同时确定小波包变换的最优小波包分解树，小波系数和隐变量个数用于偏最小二乘建模。从而构建了用于红外光谱分析的上述新算法。本文第二章采用气质联用测定卷烟主流烟气中有害成分苯并[a]芘的含量，结合上述新算法和烟叶粉末的衰减全反射红外光谱建立定量校正模型，对苯并[a]芘的量测数据进行快速定量分析，结果良好。同时与多元线性回归、偏最小二乘、基于逐步回归变量选择后构建的偏最小二乘算法处理的结果比较，结果显示上述新算法建立的模型能够提供更好的性能，模型更稳健，结果更可信。说明该算法能应用于主流烟气中有害成分苯并[a]芘的分析，有望成为一种新的有效的卷烟主流烟气中有害成分苯并[a]芘的快速定量分析方法。
　　2、本文第三章采用微型氧弹式量热器测定烟叶燃烧热的值，结合上述新算法和烟叶粉末的衰减全反射红外光谱建立定量校正模型，对烟叶燃烧热的量测数据进行快速定量分析，同时对上述算法建模的参数进行了优化，建模选用“db4”为母小波，小波包分解层数为4层，结果良好。并与偏最小二乘、基于逐步回归变量选择后构建的偏最小二乘算法处理的结果比较，结果显示上述新算法建立的模型能够提供更好的性能，模型更稳健，结果更可信。说明此方法能应用于烟叶燃烧热的分析，有望成为一种新的有效的烟叶燃烧热的快速定量分析方法。
　　3、本文第四章采用串联四级杆液质联用测定卷烟主流烟气中的四种烟草特有亚硝胺的含量，四种亚硝胺分别为：N’-亚硝基去甲烟碱、4-(甲基亚硝胺基)-1-(3-吡啶基)-1-丁酮、N’-亚硝基新烟碱、N’-亚硝基假木贼碱，结合上述新算法和烟叶粉末的衰减全反射红外光谱建立定量校正模型，优化建模的参数，对四种烟草特有亚硝胺的量测数据进行快速定量分析，同时分析了四种亚硝胺，都获得了满意的结果。并与偏最小二乘、基于逐步回归变量选择后构建的偏最小二乘算法处理的结果比较，结果显示上述新算法建立的模型能够提供更好的性能，模型更稳健，方法可行。说明此方法能应用于主流烟气中有害成分烟草特有亚硝胺的分析，克服了现有方法的不足，实现了主流烟气中有害成分烟草特有亚硝胺的快速定量分析，有望成为一种新的有效的卷烟主流烟气中烟草特有亚硝胺的分析方法。

目录

文摘

英文文摘

第1章 绪论

1.1 化学计量学

1.2 化学计量学知识

1.2.1 多元校正

1.2.2 粒子群优化算法

1.2.3 小波包分析

1.3 红外光谱技术

1.3.1 红外检测器

1.3.2 衰减全反射红外附件

1.4 卷烟有害成分研究现状

1.5 本论文的研究工作

第2章 自适应小波包特征提取偏最小二乘建模及其在卷烟主流烟气中苯并[a]芘的应用

2.1 前沿

2.2 理论

2.2.1 小波包变换和小波包树

2.2.2 基于小波包变换特征提取的偏最小二乘建模(WPT-PLS)

2.2.3 离散粒子群算法(DPSO)

2.2.4 基于DPSO优化算法自适应小波包变换特征提取偏最小二乘建模

2.3 实验部分

2.3.1 实验仪器、试剂、材料

2.3.2 样品中苯并[a]芘的测定

2.3.3 烟叶粉末衰减全反射红外光谱的获得

2.4 结果与讨论

2.5 小结

第3章 自适应小波包特征提取偏最小二乘建模及其在烟叶燃烧热的应用

3.1 前沿

3.2 理论

3.3 实验部分

3.3.1 仪器

3.3.2 样品制备与燃烧热的测定

3.3.3 烟叶粉末衰减全反射红外光谱的获得

3.4 结果与讨论

3.4.1 不同母小波对烟叶燃烧热数据分析结果的影响

3.4.2 不同小波包分解层数对烟叶燃烧热数据分析结果的影响

3.4.3 不同方法对烟叶燃烧热的数据进行建模定量分析

3.5 小结

第4章 自适应小波包特征提取偏最小二乘建模及其在卷烟主流烟气中烟草特有亚硝胺的应用

4.1 前沿

4.2 理论

4.3 实验部分

4.3.1 实验仪器、试剂、材料

4.3.2 样品中烟草特有亚硝胺的测定

4.3.3 烟叶粉末衰减全反射红外光谱的获得

4.4 结果与讨论

4.4.1 不同方法对卷烟主流烟气中NNN的数据进行建模定量分析

4.4.2 不同方法对卷烟主流烟气中NNK的数据进行建模定量分析

4.4.3 不同方法对卷烟主流烟气中NAT的数据进行建模定量分析

4.4.4 不同方法对卷烟主流烟气中NAB的数据进行建模定量分析

4.5 小结

结论

参考文献

附录A 攻读学位期间发表及完成的论文目录

致谢