CO32-/EDTA2-插层NiFe2O4/ZnAl-LDH的合成及其吸附Cr(VI)的研究

摘要

本研究采用共沉淀法合成了磁性复合吸附剂 NiFe2O4/ZnAl-CO3 LDH、NiFe2O4/ZnAl-EDTA LDH，系统地考察其去除水中 Cr(VI)的效果。研究通过等电点测定、SEM、BET、TG-DAT、VSM、XRD、FT-IR、XPS等表征手段对两种吸附剂进行了表征，结果表明：两种吸附剂均由 NiFe2O4与 ZnAl-LDH物理复合而成，且纯度均较高；NiFe2O4/ZnAl-CO3 LDH的 BET比表面积、孔容和平均孔径分别为36.769 m2/g、0.230 cm3/g和29.799 nm，而 NiFe2O4/ZnAl-EDTA LDH的BET比表面积、孔容和平均孔径分别为1.518 cm3/g、0.009 cm3/g和4.074 nm；SEM表征图可看出 NiFe2O4/ZnAl-CO3 LDH的表面结构比 NiFe2O4/ZnAl-EDTA LDH更疏松；且两种吸附剂均具有良好的磁分离性能， CO32-和 EDTA2-插层的复合吸附剂的饱和磁化强度分别为5.39 emu/g和5.93 emu/g。
　　本研究采用序批式试验系统地考察了两种复合吸附剂在不同试验条件下吸附除 Cr(VI)的效果，研究了吸附剂吸附 Cr(VI)的动力学和热力学，并对吸附剂的再生性能和吸附机理进行了探讨。结果表明：溶液 pH值对NiFe2O4/ZnAl-CO3 LDH吸附 Cr(VI)的影响较大，当 pH=2时，该吸附剂对 Cr(VI)的吸附量最大，为12.00 mg/g；NiFe2O4/ZnAl-EDTA LDH对 Cr(VI)的去除受 pH值的影响较小，在 pH=3~6时，溶液中 Cr(VI)的去除率均在88％以上。
　　NiFe2O4/ZnAl-CO3 LDH对 Cr(VI)的吸附速率较快，当初始Cr(VI)浓度分别为50、100、200 mg/L时，该吸附过程均在90 min时达到平衡，共存阴离子对该吸附过程的抑制作用大小顺序为：PO43->SO42->Cl->NO3-。NiFe2O4/ZnAl-EDTA LDH对Cr(VI)的吸附在120min时基本达到平衡，与Cr(VI)等浓度的SO42-、PO43-、CO32-、HCO3-、Cl-、NO3-等阴离子对 NiFe2O4/ZnAl-EDTA LDH吸附 Cr(VI)的影响较小。
　　吸附动力学和吸附等温式研究结果表明， NiFe2O4/ZnAl-CO3 LDH和NiFe2O4/ZnAl-EDTA LDH对 Cr(VI)的吸附过程都可用准二级动力学方程及Langmuir等温模型来描述。热力学研究结果表明：NiFe2O4/ZnAl-CO3 LDH对Cr(VI)的吸附为自发的放热过程，当反应温度为298 K时，其最大理论饱和吸附量为56.50 mg/g；NiFe2O4/ZnAl-EDTA LDH对 Cr(VI)的吸附为自发的吸热过程，当反应温度为318 K时，其最大理论饱和吸附量为77.22 mg/g。
　　再生试验和吸附机理研究表明：吸附剂 NiFe2O4/ZnAl-CO3 LDH具有良好的可再生重复利用性，经四次再生循环后，其对 Cr(VI)的去除率仍高达83.1%；NiFe2O4/ZnAl-CO3 LDH对 Cr(VI)的吸附主要通过静电力作用，即在溶液 pH值小于吸附剂等电点7.8时，吸附剂表面的羟基由于质子化作用（-OH2+）带正电，可吸引溶液中的带负电荷的铬酸根阴离子，从而达到去除 Cr(VI)的目的。NiFe2O4/ZnAl-EDTA LDH主要通过水滑石层间 EDTA2-与溶液中铬酸根的离子交换作用实现对 Cr(VI)的吸附。
　　综上所述，吸附剂 NiFe2O4/ZnAl-CO3 LDH和 NiFe2O4/ZnAl-EDTA LDH对水中Cr(VI)的吸附具有吸附容量大、易于从水中分离、制备工艺简单等优点，因此在水处理领域具有广阔的应用前景。

目录

第 1 章 绪论

1.1 前言

1.2 Cr(VI)污染概述

1.3 吸附理论概述

1.4 铁氧体概况

1.5 水滑石概况

1.6 课题研究意义、主要内容和创新点

第 2 章 试验材料和方法

2.1 试验试剂和仪器设备

2.2 吸附试验方法

2.3 再生试验方法

2.4 Cr(VI)的测定方法

2.5 材料表征方法

第 3 章 吸附剂的制备及表征

3.1 NiFe2O4/ZnAl-CO3 LDH和NiFe2O4/ZnAl-EDTA LDH的制备

3.2 NiFe2O4/ZnAl-CO3 LDH和NiFe2O4/ZnAl-EDTA LDH的表征

3.3 本章小结

第 4 章 NiFe2O4/ZnAl-CO3 LDH吸附Cr(VI)的研究

4.1 NiFe2O4/ZnAl-CO3 LDH吸附Cr(VI)的影响因素探究

4.2 NiFe2O4/ZnAl-CO3 LDH吸附Cr(VI)的动力学与热力学研究

4.3 NiFe2O4/ZnAl-CO3 LDH吸附Cr(VI)的再生性能探究

4.4 NiFe2O4/ZnAl-CO3 LDH吸附Cr(VI)的机理分析

4.5 不同材料对Cr(VI)的吸附容量比较

4.6 本章小结

第 5 章 NiFe2O4/ZnAl-EDTA LDH吸附Cr(VI)的研究

5.1 NiFe2O4/ZnAl-EDTA LDH吸附Cr(VI)的影响因素探究

5.2 NiFe2O4/ZnAl-EDTA LDH吸附Cr(VI)的动力学与热力学研究

5.3 NiFe2O4/ZnAl-EDTA LDH吸附Cr(VI)的再生性能探究

5.4 NiFe2O4/ZnAl-EDTA LDH吸附Cr(VI)的机理分析

5.5不同材料对Cr(VI)的吸附容量比较

5.6 本章小结

结论与建议

结论

建议

参考文献

致谢

附录A 攻读硕士学位期间所发表的学术论文