α-Fe2O3和FeWO4的形貌控制合成及其可见光催化降解污染物性能的研究

摘要

芬顿氧化法属于高级氧化技术之一，因其效率高，成本低廉，操作简便而备受青睐。但传统的均相芬顿反应过程铁离子易流失，会产生大量铁泥，在实际应用中受到了一定的限制。异相铁基催化剂因其稳定性高，铁浸出量低等优点受到了人们的广泛关注。本研究分别合成了汉堡包形貌的α-Fe2O3和不同{001}晶面暴露比例的FeWO4纳米片异相催化剂，并研究了异相催化剂对污染物的可见光催化降解效果。主要研究内容如下： （1）采用简单的水热法，合成了汉堡包形貌的α-Fe2O3催化剂，使用多种表征技术对所制得的催化剂的物相、形貌等进行了分析。表征分析结果表明所制备的α-Fe2O3的形貌为汉堡包状而且表面粗糙多孔。通过改变水热反应时间，观察了不同时间阶段汉堡包形貌α-Fe2O3的形貌变化，并分析了汉堡包形貌α-Fe2O3可能的形成机理。 （2）不同形貌的α-Fe2O3光芬顿催化降解污染物的实验结果表明，汉堡包形貌α-Fe2O3催化剂对酸性红（ARG）光芬顿催化降解效果最好。这是因为汉堡包形貌α-Fe2O3催化剂的比表面积最大，有利于吸附污染物分子，导致其光芬顿催化性能最好。在最佳实验条件下，汉堡包形貌α-Fe2O3催化剂对溶液中的ARG表现出98%的光芬顿催化降解率和62%的COD去除率。此外，经过6次循环实验后，汉堡包形貌α-Fe2O3催化剂仍保持着较高的催化活性，铁浸出的含量仅为催化剂中总铁含量的0.32‰。通过化学荧光分析法测定了反应中的活性基团，并分析了汉堡包形貌α-Fe2O3催化剂在光芬顿催化降解有机污染物过程中的机理。 （3）采用简单的水热法，合成了{001}晶面暴露比例分别为97%和52%的FeWO4纳米片催化剂（标记为FW-97和FW-52）。使用多种表征技术对所制得的催化剂的物相、形貌等进行了分析。表征分析结果表明所制备的FeWO4的形貌均为片状。FeWO4/草酸/可见光体系光催化降解污染物实验结果表明，FW-97对溶液中ARG和Cr(Ⅵ)的光催化降解效果均优于FW-52。这是因为FeWO4晶体{001}晶面上铁原子密度高于{110}晶面，{001}晶面能够产生更多的活性位点，有利于降解反应的进行，导致FW-97具有更高的光催化活性。 （4）FW-97对ARG的光催化降解实验结果表明，溶液初始pH值对FW-97的催化性能影响较小，溶液的pH值范围可拓宽至2.2-9.6。此外，FW-97对甲基橙、罗丹明B、4-硝基苯酚、四环素也均有优异的光催化降解效果。FW-97/草酸/可见光体系除了具有极强的氧化性之外，对溶液中的Cr(VI)表现出良好的还原效果。经过6次循环实验后，FW-97催化剂仍保持着较高的催化活性，铁浸出的含量仅为催化剂中总铁含量的0.2%。通过捕获实验探究了降解反应中的活性基团，并分析了纳米片FeWO4催化剂在光催化降解污染物过程中的机理。 本研究合成了汉堡包形貌的α-Fe2O3和FeWO4纳米片，将其作为异相催化剂用于光催化降解溶液中的污染物，并分析了不同催化剂之间光催化性能存在差异的原因。两种新型异相催化剂对ARG均表现出良好的光催化降解效果，本研究对于高效降解溶液中的污染物具有重要的参考价值。

目录

声明

第1章 绪论

1.1 引言

1.2 芬顿体系研究概述

1.2.1 均相芬顿

1.2.2 类芬顿

1.2.3 异相光-芬顿

1.3 含铁化合物/草酸体系研究概述

1.4 铁基催化剂研究概述

1.4.1 三氧化二铁

1.4.2 钨酸亚铁

1.5研究意义及主要内容

第2章 α-Fe2O3的制备及其可见光芬顿催化降解污染物性能的研究

2.1 实验部分

2.1.1 实验试剂及仪器

2.1.2α-Fe2O3催化剂的制备

2.1.3α-Fe2O3催化剂表征

2.1.4 异相可见光芬顿催化降解污染物实验

2.2 实验结果与讨论

2.2.1 催化剂的表征结果分析

2.2.2 汉堡包形貌α-Fe2O3的形成机理

2.2.3α-Fe2O3可见光芬顿催化降解污染物的效果

2.2.4α-Fe2O3可见光芬顿催化降解污染物的机理

2.3 小结

第3章 FeWO4的制备及其可见光催化降解污染物性能的研究

3.1 实验部分

3.1.1 实验试剂及仪器

3.1.2 FeWO4催化剂的制备

3.1.3 FeWO4催化剂的表征

3.1.4 可见光催化降解污染物实验

3.2 实验结果与讨论

3.2.1 催化剂的表征结果分析

3.2.2 FeWO4可见光催化降解污染物的效果

3.2.3 FeWO4可见光催化降解污染物的机理

3.3 小结

第4章 结论与展望

4.1 结论

4.2 展望

致谢

参考文献

攻读学位期间发表论文