异相photo-Fenton光催化降解有机污染物

摘要

Fenton及photo-Fenton氧化法是一种有效的应用于环境污染物处理领域的高级氧化技术之一，对Fenton试剂的固定化可以减少铁离子的二次污染，提高催化能力和光利用率，及扩展pH等优势。本论文利用非均相photo-Fenton高级氧化技术在可见光照射下对有机污染物的降解进行可研究，具体研究如下： 1)利用不同的载体对铁离子进行负载，制备了多种催化剂。考察了不同的载体的催化剂对染料的吸附能力，以及在可见光的照射下以H<,2>O<,2>为氧化剂对不同有机污染物的降解特性。 2)用硅胶作为载体的异相Fenton试剂，在可见光辐射下能有效的催化降解染料酸性桃红(Sulforhodamine B，SRB)，反应180 rain脱色率达到100％，TOC的去除率达72.3％。催化剂能够重复使用，表现了良好的稳定性，通过过滤可以分离催化剂避免了铁离子的二次污染。与均相Fenton体系相比具有更高的H<,2>O<,2>利用率。可见光可有效的激发和敏化催化剂表面的染料，诱发活性中心和氧化剂反应产生高活性的·OH使染料降解。 3)通过NaY型分子筛负载Fe<'3+>铁离子制备了异相类Fenton催化剂(FeY)，固体紫外漫反射表明催化剂具有可见光激发响应特性，采用 FeY 在可见光(λ>420 nm)辐射下研究其降解染料罗丹明 B(Rhodamine B，RhB)和2,4-二氯苯酚(2,4-dichlorophenol，DCP)。在选定 RhB/FeY/H<,2>O<,2>体系可见光照射下，反应270minRhB 脱色率达到100％，TOC的去除率达75.6％。通过对RhB降解过程的紫外．可见光谱、ESR、红外光谱分析及总有机碳量(TOC)跟踪测定，FeY/H<,2>O<,2>体系在可见光照射下能有效地降解：RhB，降解反应主要涉及到·OH自由基的产生和参与。 4)以蒙脱石-K<,10>(Montmorillonite K<,10>)作为Fe<'3+>的载体制备异相Fenton催化剂(Mot-Fe)，并用此催化剂在可见光(λ>420 nm)辐射下研究其降解染料RhB和DCP，表明在选定的 Mot-Fe/H<,2>O<,2>体系能有效地降解RhB，反应300 min脱色完全，TOC 去除率达85.2％，反应过程中主要涉及到·OH自由基的产生和参与。可见光照射下，对DCP/Mot-Fe/H<,2>O<,2>选定体系，TOC的去除率达到51.6％。催化剂具有比较好的稳定性，能够重复使用。

目录

文摘

英文文摘

声明

1绪论

1.1水污染状况及水处理技术

1.2 Fenton及Photo-Fenton反应机理研究

1.3非均相Fenton处理体系

1.3.1铁离子/载体-Fenton及photo-Fenton体系

1.3.2铁离子/其它金属离子/载体-Fenton及photo-Fenton体系

1.3.3金属有机复合物/载体-Fenton及photo-Fenton体系

1.4立论意义

2.Fenton非均相催化剂的制备及光催化性能表征

2.1前言

2.2实验部分

2.2.1所用主要试剂及仪器

2.2.2催化剂的制备

2.2.3反应装置

2.2.4光催化降解过程分析

2.3实验结果与讨论

2.3.1以不同载体制备的催化剂对染料的吸附性能

2.3.2硅胶为载体的催化剂(SiOFe)对不同染料的降解

2.3.3不同类型的分子筛为载体的催化剂对橙Ⅱ的降解

2.3.4催化剂的紫外-可见漫反射吸收光谱

2.3.5不同的催化剂在不同pH条件下对染料RhB的降解

2.3.6不同异相催化剂对DCP的降解

2.4结论

3.硅胶负载Fe(Ⅱ)可见光协助降解染料酸性桃红

3.1前言

3.2实验部分

3.2.1所用主要试剂

3.2.2实验仪器

3.2.3铁离子的负载

3.2.4反应装置

3.2.5实验过程和分析方法

3.3结果与讨论

3.3.1铁离子的负载量和催化剂的表征

3.2.2降解中SRB的UV-Vis吸收光谱变化

3.2.3氧化剂和氧化物种的验证

3.2.4 pH对SRB脱色降解的影响

3.2.5小分子DCP的降解

3.2.6催化剂的循环使用

3.2.7 SRB的矿化

3.2.8 SRB降解的红外分析

3.4结论

4.可见光照射下分子筛负载Fe3+光催化降解有机污染物

4.1前言

4.2.实验部分

4.2.1主要实验试剂及仪器

4.2.2实验过程

4.2.3分析过程

4.3结果与讨论

4.3.1可见光条件下光催化降解RhB

4.3.2 RhB降解过程的动力学

4.3.3对小分子物质DCP的降解

4.3.4催化剂对RhB降解循环

4.3.5羟基自由基的测定

4.3.6 RhB的深度氧化(矿化)

4.3.7 RhB降解过程的红外光谱分析

4.3.8 FeY催化活性测定

4.4结论

5.蒙脱土负载Fe3+降解有机污染物

5.1引言

5.2实验部分

5.2.1主要试剂和仪器

5.2.2实验过程和分析方法

5.3结果与讨论

5.3.1可见光条件下光催化降解RhB

5.3.2 RhB降解过程的动力学

5.3.3不同初始pH对降解效果的影响

5.3.4氧化物种的验证

5.3.5催化剂对RhB的循环降解

5.3.6 RhB的深度氧化(矿化)

5.3.7对小分子DCP的降解

5.4结论

6.结论与展望

参考文献

致谢

附录