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放电等离子体处理甲苯的产物的红外光谱分析

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1 绪论

1.1 挥发性有机物的概况

1.2 试验研究内容

2 实验装置

2.1 实验设备和仪器

2.2 实验装置和流程

2.3 分析仪器

2.4 催化剂的制取

3 实验结果和分析

3.1 两种反应器的处理效果比较

3.2 两种催化剂的处理效果比较

3.3 产物成分分析

4 机理分析

4.1 断键位置及能量介绍

4.2 放电等离子体处理甲苯生成中间产物的机理

5 全文总结

5.1 实验结果总结

5.2 实验创新点

5.3 下一步研究方向与展望

致谢

参考文献

附录 部分有机化合物基团振动频率表

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摘要

放电等离子体-催化协同(non-thermal plasma catalysis)技术被认为是环境领域很有发展前途的一项高新技术。与传统处理方法相比,用该项技术处理有机废气具有以下优点:能耗低,可在室温下与催化剂反应,无需加热,极大地节约了能源;不产生副产物,催化剂可选择性地降解等离子体反应中所产生的副产物;不产生放射物;尤其适于处理低浓度气体。由于师兄及其他文献都提到甲苯经放电等离子体-催化协同作用处理的效率可达80%,但真正甲苯转化为CO2、CO的比率仅占10%~20%,其余的生成了中间产物,为了提高甲苯转化为CO2、CO的比率,需要分析出中间产物成分。
  本文采用放电等离子体-催化协同技术处理甲苯废气,搭建实验平台对采样时间、反应器类型、气体流量、催化剂类型及其浓度等参数进行研究,研究不同条件下中间产物有何不同,从机理上对放电等离子体催化协同去除甲苯产生的中间产物进行了深入分析。
  通过实验研究得出结论:线-筒式反应器的处理效率能达到70%以上,而板-板式反应仅能达到48.79%,线-筒式反应器的处理效率高于板-板式反应器;催化剂Co/γ-Al2O3:5%和 Co-Fe/γ-Al2O3:5%分别与线-筒式反应器的催化协同基本相当, Co-Fe/γ-Al2O3:5%的略优于Co/γ-Al2O3:5%;在新换催化剂时,放电约一个小时内,出口甲苯的浓度先剧增后逐渐下降,到放电一个小时,基本与未放电时出口浓度相当,其后减少;不论改变催化剂类型、浓度,还是改变空气流量和反应器类型,放电等离子体处理甲苯的产物均为两种情况:其一是苯环未断裂,生成苯甲酸、苯甲醛、苯甲醇、苯酚、苯、甲烷;其二是苯环断裂,生成CO2、CO、H2O以及丙烯、1,3-丁二烯;上述产物的类型基本不随催化剂类型、空气流量和反应器类型以及放电时间长短的影响;Co-Fe:5%比Co:5%易生成环氧丙烷。Co:5%仅在300ml/min时有环氧丙烷生成,而Co-Fe:5%在250ml/min、300ml/min、350ml/min均有环氧丙烷生成;线-筒是反应器生成的臭氧浓度高一些。

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