脉冲激光沉积ZnO薄膜及其性质研究

摘要

氧化锌(ZnO)是一种纤锌矿结构的宽带隙II-VI族化合物半导体材料,室温下的禁带宽度约为3.37eV,激子结合能高达60meV,具有优异的光学和电学性能,在透明导电薄膜、表面声波器件、气体传感器和光电器件等方面有着广泛的应用,特别是高质量ZnO薄膜室温紫外受激发射的实现,使其成为紫外激光的重要材料,因此对氧化锌的研究已成为继GaN之后宽带隙半导体研究的又一热点。本文围绕飞秒脉冲激光沉积(fsPLD)法制备高质量ZnO/Si薄膜而展开研究工作。
　　首先综述了ZnO薄膜的制备方法及国内外研究状况,分析了fsPLD法制备ZnO薄膜的特点,提出了一种以fsPLD法制备大面积均匀ZnO/Si薄膜的方法。
　　其次,详细研究了fsPLD法制备薄膜的过程中工艺参数(如衬底温度、脉冲激光能量、环境氧气压强等)及退火处理对薄膜质量的影响,并与纳秒脉冲激光沉积(nsPLD)法制备的薄膜进行比较。采用X射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FESEM)、原子力显微镜(ATM)、可见-紫外(UV-Vis)透射谱、傅里叶变换红外谱(FTIR)、光致发光谱(PL)等对薄膜的结构、形貌特征及光学性能进行表征,得到一系列新结果。
　　首次在较低的衬底温度(80oC)下,以fsPLD法制备出高c-轴取向的薄膜;薄膜的c-轴取向度、晶面间距及可见光透过率在80oC时达到最大值;薄膜的晶粒度随着衬底温度的升高而增加;退火后薄膜的取向性变化不大、晶面间距缩小、晶粒度变大,且不同温度下生长的薄膜退火后晶粒度趋于相等。首次在较低的氧压(2.0mPa)下,以fsPLD法制备出发光性能优良的薄膜;ZnO薄膜的光致发光谱主要有紫外发射带和可见光发射带,紫外发射是ZnO的本征发射,可见光发射与缺陷和杂质有关;当氧压低于1.0mPa时,薄膜除了具有382nm的紫外发射峰外,还存在很强的410nm的紫光发射峰,当氧压增至2.0mPa时,可见光发射带变得微弱,当氧压增至5.0mPa时,可见光发射带完全消失,只剩下唯一强而狭窄的376nm的紫外发射峰,表明可见光发射与氧空位有关。首次报导通过提高激光能量可使制备的薄膜晶粒细化而致密,且薄膜的晶粒度与发光性能有关。所制备的薄膜在空气中退火后可见光透过率提高,FTIR谱Zn-O键吸收峰变强变窄,PL光谱紫外发射峰变弱。与nsPLD法相比,fsPLD法所制备的薄膜晶粒更为细小致密、表面更为光滑、具有更高的可见光透过率和更强更窄的PL紫外发射峰。

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1 引言

1.1 ZnO薄膜的基本特性

1.2 ZnO薄膜的研究历史与现状

1.3 ZnO器件的应用前景

1.4 ZnO器件研究所面临的问题

1.5 主要内容及创新点

2 脉冲激光沉积法制备ZnO/Si薄膜的原理与工艺

2.1 PLD法制备薄膜的特点

2.2 PLD法制备薄膜的原理及设备

2.3 PLD法制备薄膜的工艺

2.4 飞秒激光沉积制备大面积均匀薄膜

2.5 本章小结

3 ZnO/Si薄膜的结构特性

3.1 薄膜的晶体结构分析方法概述

3.2 工艺参数对ZnO/Si薄膜结构的影响

3.3 纳秒与飞秒激光沉积ZnO/Si薄膜的结构特性比较

3.4 本章小结

4 ZnO/Si薄膜的形貌特征

4.1 FESEM形貌分析原理

4.2 工艺参数对薄膜形貌的影响

4.3 飞秒激光制备ZnO/Si纳米薄膜

4.4 纳秒与飞秒激光沉积ZnO/Si薄膜的形貌特性比较

4.5 本章小结

5 ZnO/Si薄膜的光学性能

5.1 薄膜的光学性能分析方法概述

5.2 工艺参数对ZnO薄膜光学性能的影响

5.3 纳秒与飞秒激光沉积ZnO薄膜的光学性能比较

5.4 本章小结

6 全文总结与展望

6.1 全文总结

6.2 后续工作及展望

致谢

参考文献

附录1 攻读学位期间发表的论文

附录2 攻读学位期间参与的科研项目