在碳酸氢盐活化过氧化氢的条件下负载型钴催化剂催化苯酚降解的研究

摘要

碳酸氢根离子(HCO3-)是一种天然水体中常见的无毒的无机阴离子,可以与过氧化氢(H2O2)反应生成具有高还原电位(1.8VvsNHE)的过碳酸氢根离子(HCO4-)。而过碳酸氢根离子自身或者在催化剂作用下会产生各种含氧活性物种,如:单线态氧(1O2)、超氧阴离子自由基(O·2-)等。因而,碳酸氢根被用于一些有机物的催化氧化反应,如:脂肪胺、硫醚、半胱胺酸及硫醇类物质、甲硫氨酸,以及烯烃环氧化和化学毒剂脱毒等;也被应用于活化过氧化氢来去除废水中有机污染物,如有机染料(亚甲基蓝、甲基橙、罗丹明B)、氯酚等。
　　本文中所用催化剂Co/Support(Support=SiO2、TiO2、γ-Al2O3)和Co/M/γ-Al2O3(M=Mg、Zn)是依据了单层分散理论用浸渍法制备的。本文考查了催化剂催化目标反应液I—2和对照反应液II—2中苯酚的降解情况以及催化剂中钴的溶出量。目标反应液I—2中苯酚的转化率比对照反应液II—2中苯酚的转化率高出至少10％,这表明碳酸氢根离子在多相芬顿体系中能活化过氧化氢并促进苯酚的降解。对于催化剂Co/Support(Support=SiO2、TiO2、γ-Al2O3),其在目标反应液I—2中的催化性能依次为Co/γ-Al2O3>Co/TiO2>Co/SiO2,苯酚的最大转化率可达70%。对于改性的Co/M/γ-Al2O3(M=Mg、Zn)催化剂,其在目标反应液I—2中的催化性能依次是Co/γ-Al2O3≈Co/Zn/γ-Al2O3>Co/Mg/γ-Al2O3,苯酚的最大转化率可达70%。所有的催化剂于45℃条件下在目标反应液I—2和对照反应液II—2中反应5小时后,钴的溶出量均小于1ppm,钴溶出量依次为1ppm>Co/γ-Al2O3>Co/SiO2>Co/TiO2>Co/Mg/γ-Al2O3≈Co/Zn/γ-Al2O3≈0.05ppm。这表明催化剂的改性降低了钴的溶出量。

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1 绪论

1.1 引言

1.2 水处理方法

1.2.1 水的物理处理方法[3]

1.2.2 水的物理化学处理方法[3][4]

1.2.3 水的生物化学处理方法[3]

1.2.4 水的化学处理方法

1.3 碳酸氢根离子(HCO3-)在催化氧化等方面的应用

1.4 本课题的意义和主要内容

2 实验部分

2.1 主要实验试剂和仪器

2.2 催化剂的制备

2.2.1 Co/Support(Support=SiO2、TiO2、γ-Al2O3)型催化剂的制备

2.2.2 Co/M/γ-Al2O3(M=Mg、Zn)型催化剂的制备

2.3 催化剂的X射线衍射分析

2.4 废水指标的分析

2.4.1 苯酚含量的测定

2.4.2 反应液中钴溶出量的测定

2.5 含酚溶液的催化降解反应

2.5.1 反应液的配制

2.5.2 催化降解反应

3 结果与讨论

3.1 Co/Support(Support=SiO2、TiO2、γ-Al2O3)型催化剂对苯酚的降解性能研究

3.1.1 Co/Support(Support=SiO2、TiO2、γ-Al2O3)型催化剂的XRD表征

3.1.2 Co/Support(Support=SiO2、TiO2、γ-Al2O3)型催化剂的催化降解性能比较

3.2 Co/M/γ-Al2O3(M=Mg、Zn)型催化剂对苯酚的降解性能研究

3.2.1 Co/M/γ-Al2O3(M=Mg、Zn)型催化剂的XRD表征

3.2.2 Co/M/γ-Al2O3(M=Mg、Zn)型催化剂的催化降解性能的比较

3.3 催化剂用量对于催化剂催化降解苯酚性能的影响

3.4 催化剂在反应液I—2和II—2中的钴溶出情况对比研究

4 结论

致谢

参考文献

附 录 攻读硕士学位期间发表的论文以及专利