二氧化锡胶体量子点薄膜制备及其硫化氢气敏特性研究

摘要

金属氧化物半导体气体传感器具有灵敏度高、检测下限低、使用简单、寿命长的特点，一直是使用量最大的一类气体传感器，但仍然存在工作温度高和选择性不佳等问题，当前的研究热点是利用低维纳米材料的特殊活性来降低工作温度，发展高性能、低功耗气体传感器。
　　量子点是一种具有量子限域效应的“准零维”无机半导体纳米晶，而胶体量子点不仅具有高比表面积和灵活可调的物化特性，而且具有优良的室温成膜性能，是一种潜在的理想气敏材料。论文中采用溶剂热法合成出二氧化锡（SnO2）胶体量子点，在室温下通过旋涂成膜并结合无机配体置换，制备出对H2S气体择优敏感且工作温度低至70℃的SnO2气体传感器。
　　论文首先研究了SnO2胶体量子点的合成条件，XRD、HRTEM及UV-vis分析结果表明产物为粒径2-3 nm的金红石SnO2纳米颗粒，稳定分散在甲苯中，具有明显的量子限域效应。在室温下通过旋涂成膜并采用AgNO3进行配体置换处理，得到SnO2量子点气敏薄膜，70℃下对50 ppm的H2S气体具有29的灵敏度，响应和恢复时间分别为37s和127s。基于SnO2胶体量子点的小尺寸特性，建立了全耗尽平带能带模型对其气敏机理加以解释，并结合灵敏度与气体浓度、载流子浓度之间的理论计算，得到量子点费米能级变化量（△EF）与H2S浓度（CH2S）的定量关系△EF=0.01 InCH2S+0.05。
　　为了进一步优化传感器性能，论文研究了不同无机盐（如NH4Cl、NaNO2、CuCl2等）置换处理对薄膜气敏特性的影响。结果表明，CuCl2配体并200oC处理之后得到的传感器件性能更佳，70℃下对50 ppm的H2S气体具有高达1755的灵敏度，响应和恢复时间分别为48 s和35s。XPS结果表明，CuCl2配体置换处理的气体效应敏感机制可能与薄膜中铜离子的引入有关，利用铜离子在空气中的水解和热分解反应得到氧化铜，进而与n型SnO2之间构成异质p-n结，通过H2S气氛下异质结转变引起的阻值显著差异，实现传感器件灵敏度的提升。
　　研究结果可为各类氧化物量子点气体传感器的研究提供实验和理论参考。

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1 绪 论

1.1 半导体气体传感器的应用与发展现状

1.2 低维纳米气敏材料的研究现状

1.3 量子点气体传感器的发展动态分析

1.4 本文的选题思路及主要研究内容

2 SnO2胶体量子点的合成及其气敏薄膜的制备

2.1 溶剂热法合成SnO2胶体量子点

2.2 SnO2胶体量子点材料表征

2.3 室温旋涂法制备SnO2胶体量子点气敏薄膜

2.4 本章小结

3 SnO2胶体量子点薄膜的H2S气敏特性与机理分析

3.1 SnO2胶体量子点薄膜材料的微观特性

3.2 SnO2胶体量子点薄膜的H2S气敏特性

3.3 SnO2胶体量子点薄膜的气敏机理分析

3.4 本章小结

4 不同无机盐配体置换处理对SnO2胶体量子点薄膜气敏特性的影响

4.1 铜类无机盐配体处理对SnO2胶体量子点薄膜气敏特性的影响

4.2 CuCl2配体置换处理的SnO2胶体量子点薄膜H2S气敏特性

4.3 CuCl2配体置换的气敏效应增强机制分析

4.4 本章小结

5 研究总结与展望

5.1 研究内容总结

5.2 研究内容展望

致谢

参考文献

附录1 攻读硕士学位期间发表论文和申请专利目录

附录2 攻读硕士学位期间所获的奖励