单个半导体纳米结构的二次谐波特性调控及其应用

摘要

随着超短超快激光技术的发展，非线性光学成为光学领域一个重要的分支，其中二次谐波（Second-harmonic generation,SHG）是最基本的二阶非线性光学效应。基于SHG的产生机制，SHG具有信号稳定、宽波段调谐、相干性、高速响应和偏振敏感等特点。SHG一般在非中心对称材料中存在，由材料内部晶格极化产生（称体SHG），对晶格结构非常敏感。通常利用SHG的偏振敏感特性，即测量SHG强度随入射光的偏振态的变化规律，可以获得晶体的c轴取向。近年来，通过对该方法的进一步拓展研究发现，利用SHG的偏振敏感特性可以完全获得晶体的三个轴的取向，区分不同晶相的晶体结构或更复杂的晶体结构，如孪晶等。因此，利用SHG的偏振敏感特性探查晶格结构信息是值得深入研究和发展的一种新的光学表征技术手段。此外，SHG作为相干光源，在微纳尺度下，发光效率较低也是目前亟待解决的问题。本论文主要利用SHG的偏振敏感特性探测了半导体纳米线内产生的晶格畸变，研究了金属腔和单层二维材料的复合结构的SHG特性，以及通过搭建的飞秒泵浦探测系统测试了单个半导体纳米颗粒的自相关信号。全文的主要内容如下：
　　（1）提出了通过SHG显微术的方法，实现全光的灵敏的探测单根半导体纳米线的晶格畸变。通过研究不同弯曲曲率的ZnO纳米线中SHG辐射强度随泵浦光偏振方向的响应曲线，发现随着纳米线弯曲曲率的增加，沿垂直和平行于ZnO纳米线c轴的偏振方向所激发的SHG辐射强度之比迅速下降。由此，实验中得到一个高灵敏度（10-3nm）的探测弯曲晶格畸变的方法。此外，实验中还发现当ZnO纳米线沿c轴方向有扭曲时，SHG辐射强度随泵浦光偏振方向的响应曲线呈现出非轴向对称的异常花型。由此，SHG显微术还可以用来探测扭曲的晶格畸变。
　　（2）设计并搭建了微区笼式共焦显微系统，其中详细阐述了显微系统的白光照明系统，即科勒照明。该系统相比商业集成系统，具有灵活，拓展性高的特点。其次，搭建了单个金属纳米颗粒的暗场散射成像和光谱收集系统，实现了对单个金属纳米颗粒的定位以及光谱表征。
　　（3）通过化学气相沉积的方法制备了单层的WS2，并研究了其基本的光学性质。利用电子束蒸发、原子层沉积和滴涂法制备了金属颗粒和金属薄膜构成的金属纳米腔结构。通过调谐金属颗粒和金属薄膜之间的隔离层厚度，以及选择合适的金属颗粒尺寸，实现了金属腔结构的局域表面等离子体共振峰（Localized surface plasmon resonance,LSPR）的调节。研究了金属腔与单层WS2的复合结构的SHG性质测试。结果表明金属腔对单层WS2的SHG强度具有调谐作用。
　　（4）设计并搭建了飞秒泵浦探测光学系统，为纳米结构的超快动力学研究打下了坚实的基础。测试了单个ZnO纳米颗粒的强度型和干涉型自相关信号。通过分析自相关信号，成功地提取出飞秒激光的脉宽信息，为纳米尺度上实现超短脉冲脉宽的测量提供了新的平台。

目录

声明

1 绪 论

1.1二阶非线性光学性质

1.2半导体纳米材料的光学特性及应用

1.3金属-半导体复合结构的光学性质

1.4论文的意义

1.5论文的主要工作

2 氧化锌纳米线的二次谐波特性及应用

2.1研究背景

2.2ZnO基本性质及ZnO纳米线的制备与表征

2.3ZnO纳米线的二次谐波特性

2.4弯曲晶格畸变的探测

2.5扭曲晶格畸变的探测

2.6本章小结

3 金属-单层二硫化钨复合结构的二次谐波增强

3.1微区光学测试系统的设计与搭建

3.2单层WS2的基本性质、制备和转移

3.3单层WS2的光学性质

3.4金属纳米腔与单层WS2复合结构的制备及表征

3.5金属纳米腔与单层WS2复合结构的二次谐波增强

3.6本章小结

4 时间分辨微区光谱测试系统设计与搭建

4.2微区飞秒泵浦-探测系统的设计与搭建

4.3半导体纳米颗粒的自相关信号测试

4.4本章小结

5 总结与展望

5.2展望

致谢

参考文献

附录1 攻读博士学位期间发表论文和专利