铌钽系复合氧化物光催化剂的制备及表征

摘要

本文采用固相反应法制备了Bi2MnxAl1-xNbO7(x=0-1)、Bi2-xLaxAlNbO7(x=0-0.4)和NaTaO3系列单相多晶材料，并对其进行了负载NiOx和CoO的研究，通过粉末X射线衍射法(XRD)、紫外-可见漫反射光谱分析(UV-vis)、傅里叶-红外(FT-IR)、比表面积分析(BET)、差热分析(DTA)和光催化活性测试等手段对这些复合氧化物的合成、结构及光催化性能进行了较为系统的探讨和研究，得到了若干尚未见文献报道的结果，为丰富钙钛矿和烧绿石型复合氧化物研究的实验数据以及它们的研究、开发和应用提供了理论依据。
　　研究表明Bi2-xLaxAlNbO7(x=0-0.4)为Bi2AlNbO7型烧绿石结构，空间群为Fd3m。晶体结构中存在(La,Bi)–O′、M–O(M=Al、Nb)和(La,Bi)-O键特征振动。该系列样品在可见光区(λ>420nm)有一定吸收。掺杂La后对其禁带宽度的影响并不明显，随着x值的增加其值略有减小，这主要是由于La元素未占据的4f电子轨道与O2p和Nb4d电子轨道进行杂化引起的。本论文研究了负载NiOx量对催化活性的影响，得出在Bi1.95La0.05AlNbO7上NiOx的最佳负载量应该为0.2mass％(按金属镍的含量计算)。通过BET分析得出此系列样品的比表面积相对较小，随着x值的增加略有增大。研究了Bi2-xLaxAlNbO7(x=0-0.4)系列样品负载前后的催化活性，掺杂后催化剂的活性明显增强，负载NiOx后对此系列样品的催化性能也有一定程度的提高，其中Bi1.8La0.2AlNbO7的效果最佳。
　　Bi2MnxAl1-xNbO7(x=0-1)也为Bi2AlNbO7型烧绿石结构，空间群为Fd3m。随着x逐渐增大，有向Bi2MnNbO7型烧绿石结构转变的趋势并且晶格参数也有相应变化，其在可见光区的吸收明显增强，并在波长700-850nm处有一个较强的吸收峰，随着x值的增加比表面积有减小的趋势。经过掺杂后催化剂的活性有所提高。
　　NaTaO3为ABO3型钙钛矿结构，属正交晶系，空间群为Pbnm。对负载CoO前后的NaTaO3进行了催化制氢测试，结果表明负载CoO后催化效果并没有提高。

目录

铌钽系复合氧化物光催化剂的制备及表征

SYNTHESIS AND CHARACTERISATION OF NIOBIC AND TANTALU PHOTOCATALYTIC COMPOSITE OXIDES

摘要

Abstract

第1章 绪 论

1.1 课题背景

1.2 光催化技术的应用

1.3 提高半导体光催化剂活性的途径　

1.4 Nb、Ta系复合氧化物光催化剂研究现状

1.5 本论文的选题思路及研究内容

第2章 材料及实验方法

2.1 实验仪器

2.2 实验原料和配方设计

2.3 差热分析(DTA)

2.4 相组成及结构表征

2.5 紫外-可见漫反射光谱分析(UV-vis)

2.6 比表面积分析(BET)

2.7 催化剂光分解水制氢性能测试

第3章 Bi2-xLaxAlNbO7(x =0-0.4) 的合成与结构表征及催化性能

3.1 引言

3.2 Bi2-xLaxAlNbO7(x =0-0.4)多晶样品的合成

3.3 相组成及晶体结构

3.4 紫外-可见漫反射光谱分析

3.5 能带结构

3.6 比表面积及分析

3.7 光催化分解水制氢性能测试

3.8 本章小结

第4章 Bi2MnxAl1-xNbO7 (x=0-1)的合成与结构表征及光催化性能

4.1 引言

4.2 Bi2MnxAl1-xNbO7 (x=0-1)多晶样品的合成

4.3 相组成及晶体结构

4.5 比表面积及分析

4.6 光催化分解水制氢性能测试

4.7 本章小结

第5章 CoO-NaTaO3的制备及其光催化分解水的性能

5.1 引言

5.2 CoO-NaTaO3样品的合成

5.3 NaTaO3的晶体结构

5.4 NaTaO3的紫外-可见漫反射光谱分析

5.5 CoO-NaTaO3的催化制氢测试

5.6 本章小结

结论

参考文献

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