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煤焦孔隙结构对焦炭氮释放特性影响试验研究

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第1章 绪论

1.1课题来源及研究背景和意义

1.1.1课题的来源

1.1.2课题研究背景和意义

1.2氮氧化物的危害与防治

1.2.1氮氧化物的危害

1.2.2氮氧化物的防治

1.3国内外在该方向的研究现状及分析

1.3.1燃烧和热解中煤焦孔隙结构的研究状况

1.3.2孔隙结构与焦炭中NO生成关联研究

1.3.3孔隙结构对焦炭-NO还原反应的影响研究

1.3.4孔隙结构对焦炭氮向NO转化率影响规律的研究

1.3.5总结和发现

1.4主要研究内容

第2章 试验系统及实验方案

2.1水平管式炉反应器系统介绍

2.1.1水平管式炉反应器系统介绍

2.1.2水平管反应器

2.1.3水平管加热炉

2.1.4配气、除氧及排气系统

2.1.5烟气测量系统

2.2其它实验仪器及方法介绍

2.2.1热重分析仪

2.2.2氮吸附分析仪

2.2.3压汞仪

2.3实验方法及实验方案

2.3.1制焦方案

2.3.2孔隙结构测量方案

2.3.3燃烧试验方案

2.4本章小结

第3章 原煤及煤焦反应特性研究

3.1原煤及煤焦反应性分析

3.1.1原煤及煤焦的煤质分析

3.1.2动力学参数分析

3.2煤焦孔隙结构分析

3.2.1孔隙结构的影响因素

3.2.2扩散系数及有效因子

3.3本章小结

第4章 煤焦孔隙结构与NO释放关系

4.1燃烧过程中的有效比表面积和有效因子

4.1.1扩散区燃烧的表观反应速率

4.1.2建立有效比表面积与燃尽率的关系

4.1.3有效因子与比表面积

4.2煤焦孔隙结构对NO-焦炭还原反应的影响

4.2.1焦炭-NO反应有效因子和速率常数

4.2.2焦炭-NO反应速率与比表面积的关系

4.3煤焦孔隙结构对NO生成的影响

4.3.1 NO释放速率与有效比表面积关系

4.3.2不同孔隙结构煤焦的NO释放规律

4.4本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表论文及其它成果

声明

致谢

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摘要

我国的煤炭消费量超过全球消费总量的一半,煤炭作为我国最主要的一次能源,这种能源结构在短期内不会改变。煤炭在燃烧过程中产生大量的氮氧化物污染物,引起了日益严重的环境问题。为了应对燃煤电站NOx污染物排放要求,本文将从焦炭孔隙结构变化对最终焦炭氮向NO转化影响展开研究。
  本文选取我国三种煤种(临汾煤、动力煤、张家口煤),在水平管式炉中分别在惰性气氛下制取温度(900℃、1100℃)的热解煤焦和CO2气氛下制取温度(700℃、900℃、1100℃)的气化焦,并对原煤、煤焦试样进行动力学分析及孔隙结构分析研究。原煤燃烧介于一级反应和零级反应之间,煤种对反应速率影响较大。煤焦燃烧反应在化学反应控制区具有较大本征活化能,在扩散区反应速率受气体扩散速率限制。随着煤焦燃烧反应的进行,比表面积是先增加后减小,煤焦反应特性越好比表面积增益越小。气化焦孔隙结构较热解焦发达很多,气化焦随气化温度升高比表面积增大明显,微孔居多;热解焦之间差异较小,中孔居多。孔隙结构发达程度影响到氧气在煤焦表面的有效扩散系数,而温度对有效扩散系数的影响较小。煤焦反应特性越低,孔隙结构越发达,那么扩散反应控制区就越往高温区移动。
  同样温度下,煤焦-NO还原反应速率常数与煤焦燃烧反应速率常数相近,影响燃烧反应中两种速率的主要体现在反应气体的浓度,煤焦燃烧速率基本上高出煤焦-NO还原反应速率的2个数量级。等温燃烧试验,将有效因子和比表面积统一为有效比表面积,有效比表面积随反应进行先增后减,与比表面积一致,燃烧反应的有效因子先减后增,煤焦-NO还原反应有效因子基本保持1。焦炭在碳转化率0.1之前 N的氧化速率由煤焦本身含氮量决定,随着反应深入,有效比表面积达到最大化,煤焦 N被氧化的速度迅速增加,此时反应速率又同时受到有效比表面积的促进作用,另一方面受到碳氧化反应竞争的压制,氧气浓度开始下降,NO从煤焦中释放出来,在煤焦表面浓度较高,从而与煤焦表面的碳活性点位结合发生还原反应,使得NO转化速率保持缓慢增速。煤焦燃烧过程中前期有效比表面积对NO生成影响弱,而总比表面积对NO异相还原作用明显。试图增加煤焦燃烧过程中的比表面积可以有效地提高煤焦对NO的还原作用,从而降低煤焦NO的转化率。

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