钌-羟基吡啶协同催化剂的制备及催化酮氢转移反应研究

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摘 要

Abstract

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Contents

第1章 绪 论

1.1 课题背景及研究的目的和意义

1.2 金属-配体协同催化剂的研究进展

1.2.1 含有O-H吡啶的金属-配体协同催化剂

1.2.2 含有N-H基团的金属-配体协同催化剂

1.2.3 含有CH2基团的金属-配体协同催化剂

1.3 协同催化剂在酮氢转移及伯醇与仲醇β-烷基化反应中应用

1.3.1 协同催化剂在酮氢转移反应中的应用

1.3.2 协同催化剂在伯醇与仲醇β-烷基化反应中的应用

1.4 论文的主要研究内容

第2章 实验原料及实验方法

2.1.1 实验主要药品

2.1.2 实验主要仪器

2.2 实验方法

2.2.1 前驱体钌配合物的合成

2.2.2 含2-羟基吡啶配体的合成

2.2.3 含2-羟基吡啶钌配合物的合成

2.3 分析表征方法

2.3.1 红外光谱测试

2.3.2 核磁共振测试

2.3.3 X-射线单晶衍射测试

2.3.4 高分辨质谱测试

2.3.5 气相色谱测试

2.3.6 元素分析测试

第3章 含2-羟基吡啶亚甲基的钌-配体协同催化剂催化酮氢转移反应

3.1 引言

3.2 化合物II-2~II-9的合成方法及催化过程

3.2.1化合物II-2~II-9的合成方法

3.2.2 配合物II-5催化酮氢转移反应过程

3.3 化合物的表征及催化性测试

3.3.1 配体及配合物的合成过程

3.3.2 配合物II-7的单晶结构表征

3.3.3 配合物II-5和II-7 ~ II-9催化酮氢转移反应活性

3.3.4 配合物II-5催化酮氢转移的反应机理

3.4 本章小结

第4章 不同羟基位置和数量的钌-配体协同催化剂催化酮氢转移反应

4.1 引言

4.2. 化合物III-1~III-20合成方法及催化过程

4.2.1 化合物III-1~III-20合成方法

4.2.2 配合物III-11催化酮氢转移反应过程

4.3 化合物的表征及催化性能测试

4.3.1 配体及配合物的合成过程

4.3.2 配合物III-15的单晶结构表征

4.3.3 配合物III-11 ~ III-13和III-15催化酮氢转移反应活性

4.3.4 CO衍生物的合成过程

4.3.5 CO衍生物III-19的单晶结构表征

4.3.6 CO衍生物III-16 ~ III-20催化酮氢转移反应活性

4.4 本章小结

第5章 含吡唑或三氮唑杂环的钌-OH配体协同催化剂催化酮氢转移反应

5.1 引言

5.2 化合物IV-1~IV-10的合成方法及催化过程

5.2.1 化合物IV-1~IV-10的合成方法

5.2.2 配合物IV-5催化酮氢转移反应过程

5.3 化合物的表征及催化性能测试

5.3.1 配体及配合物的合成过程

5.3.2 配合物IV-5和IV-8的单晶结构表征

5.3.3 配合物IV-5 ~ IV-10催化酮氢转移反应活性

5.3.4 配合物IV-5催化酮氢转移反应机理

5.4 本章小结

第6章 多质子敏感位点钌氢配合物的反应性能及催化性能

6.1 引言

6.2 化合物V-1~V-7的合成方法及催化过程

6.2.1 化合物V-1~V-7的合成方法

6.2.2 配合物V-2催化酮氢转移反应过程

6.2.3 配合物催化伯醇与仲醇β-烷基化反应过程

6.3 化合物的表征及催化性能测试

6.3.1 配合物的合成过程

6.3.2 配合物V-2、V-4和V-7的单晶结构表征

6.3.3 配合物V-1 ~ V-7催化酮氢转移反应活性

6.3.4 配合物V-1 ~ V-7催化伯醇与仲醇β-烷基化反应活性

6.3.5 配合物V-2催化伯醇与仲醇β-烷基化反应机理

6.4 本章小结

结 论

创 新 点

展 望

参考文献

附 录

攻读博士学位期间发表的论文及其它成果