直接醇燃料电池Pt基阳极催化剂活性及稳定性改进研究

摘要

针对直接醇燃料电池阳极催化剂存在的活性及稳定性较低问题，在前期研究基础上，首先考察了CeO2对Pt催化剂活性及稳定性促进作用，继而设计了一种SnO2表面原位生长Pt催化剂方法——原位制备法，利用该方法制备Pt/SnO2/CNTs催化剂，其乙醇电氧化活性及稳定性均有较大改善。
　　 为考察CeO2对Pt催化剂活性及稳定性影响，需在不同载体上负载相同Pt催化剂进行比较。为此，首先用微波法在NaOH乙二醇溶液中还原氯铂酸，然后将制得Pt颗粒吸附在载体CNTs和CeO2/CNTs上，得到催化剂Pt/CNTs和Pt/CeO2/CNTs。比较了Pt/CNTs和Pt/CeO2/CNTs催化剂在NaOH和H2SO4介质中对乙醇电氧化催化活性，结果表明，碱性条件和CeO2助催化剂均可促进Pt催化活性，两种情况下催化剂促进机理具有相似性，均与催化剂表面含氧基团OH较易生成有关。稳定性研究表明，碱性介质和酸性介质中Pt催化剂均面临失稳问题，CeO2可改善Pt催化剂的循环稳定性。
　　 SnO2相比炭基载体CNTs具有优良耐蚀性，对Pt催化剂表面乙醇电氧化具有助催化作用。基于此，采用原位制备法制得Pt/SnO2，考察了该催化剂循环稳定性，表明其稳定性较好，但因SnO2导电性差使得Pt利用率不高。为此，利用Sb掺杂和CNTs负载SnO2提高载体导电率，结合原位制备法制得Pt/SnO2/CNTs催化剂，循环伏安循环扫描前后Pt粒径变化不大，乙醇电氧化活性较高，表明Pt/SnO2/CNTs是一种稳定性好和催化活性高的催化剂。

目录

声明

摘要

1 引言

1．1 研究背景

1．2 燃料电池简介

1．3 质子交换膜燃料电池特点比较

1．3．1 直接甲醇燃料电池

1．3．2 直接乙醇燃料电池

1．4 直接醇类燃料电池的工作原理以及面临的问题

1．5 直接醇类燃料电池催化剂

1．6 前期研究基础

1．7 研究计划

2 研究方法及催化剂表征条件

2．1 研究方法

2．1．1 物理表征法

2．1．2 电化学表征

2．2 催化剂表征条件

2．2．1 催化层中Nation溶液量对Pt利用率的影响

2．2．2 搅拌对催化剂表征结果的影响

2．2．3 催化层中催化剂含量对其电化学性能的影响

3 微波法制备Pt／CNTs和Pt／CeO2／CNTs及活性、稳定性比较

3．1 实验部分

3．1．1 实验试剂

3．1．2 CNTs载体的处理

3．1．3 催化剂Pt／CNTs和Pt／CeO2／CNTs的制备

3．1．4 催化剂Pt／CNTs和Pt／CeO2／CNTs的活性、稳定性比较

3．2 结果与讨论

3．2．1 化学氧化处理后多壁碳纳米管的电化学表征

3．2．2 氢氧化钠浓度对微波法制备催化剂Pt颗粒的影响

3．2．3 Pt／CNTs和Pt／CeO2／CNTs催化剂的活性及稳定性比较

3．3 本章小结

4 催化剂Pt／SnO2／CNTs的原位制备及活性、稳定性分析

4．1 实验部分

4．1．1 实验试剂

4．1．2 催化剂的制备

4．2 结果与讨论

4．2．1 Pt／SnO2催化剂和Pt／CNTs-1催化剂的XRD表征

4．2．2 Pt／SnO2催化剂和Pt／CNTs-1催化剂的TEM表征

4．2．3 Pt／SnO2催化剂和Pt／CNTs-1催化剂的电化学表征

4．2．4 Pt／SnO2／CNTs催化剂的表征

4．3 本章小结

5 结论及下一步工作计划

5．1 结论

5．2 下一步工作计划

参考文献

个人简历、攻读硕士期间发表论文情况

致谢