TiO2-石墨烯的光催化降解农药研究和氨基功能化石墨烯在溶剂中的光谱行为研究

摘要

光催化是近年来人们研究的热点，而二氧化钛作为最经典的半导体材料，却只能吸收太阳光中的紫外光，从而限制了其光催化活性。石墨烯的独特的性质使得石墨烯基二氧化钛复合材料能够将半导体二氧化钛的吸收波长从紫外部分扩展到可见光区。但是石墨烯基二氧化钛在农药残留方面的吸附-光催化降解却少有报道。
　　本文分别用两种方法合成了二氧化钛-石墨烯复合材料，第一种方法是先合成二氧化钛，再通过二氧化钛和氧化石墨烯反应两步反应得到，反应运用X-射线粉末衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)和傅里叶-红外(FT-IR)等表征手段对复合材料进行了表征，并以甲草胺、环丙津和敌草隆为目标物研究了这种二氧化钛-石墨烯复合材料的在模拟太阳光照射下的光催化降解能力。此外还以敌草隆为目标物，分析复合材料对敌草隆的降解机理。第二种方法通过四氯化钛溶液和氧化石墨烯一步水热法制备，以五种酰胺类除草剂和七种有机磷杀虫剂为目标物研究了一步合成的二氧化钛-石墨烯复合材料在模拟太阳光照射下的吸附和光催化降解活性。另外本文还制备了三种氨基功能化石墨烯（甲胺-石墨烯、丁胺-石墨烯、辛胺-石墨烯），利用荧光发射和紫外可见吸收光谱研究了三种氨基功能化石墨烯在十一种溶剂中的紫外吸收和荧光发射波长。
　　实验结果表明
　　1、第一种由两步反应得到的二氧化钛-石墨烯复合材料，在优化的条件下能够很好的光催化降解甲草胺、环丙津和敌草隆。200毫升水溶液体系中，光照5h后，甲草胺和环丙津的降解率分别能达到99.4％和100％，敌草隆的降解率也能达到78％以上。以降解敌草隆为例，其降解效果比纯TiO2和德固赛二氧化钛(P25)都高，是二氧化钛的3.7倍，是德固赛二氧化钛的2.3倍;当石墨烯质量比为2wt％时，催化效果最好。说明石墨烯的引入有利于光催化降解作用。
　　2、在优化的条件下，一步水热法合成的二氧化钛-石墨烯复合材料对五种酰胺类除草剂和七种有机磷类杀虫剂有一定的催化降解作用。通过比较研究证明，利用两步反应合成的二氧化钛-石墨烯复合材料对甲草胺和灭线磷具有更好的催化降解作用，降解率分别是一步法合成的材料的4.86倍和2.5倍。
　　3、由于溶剂的极性、黏度、芳香性等的变化，三种氨基功能化石墨烯在十一种溶剂中分别表现出不同的荧光发射波长和紫外吸收波长，氨基链的长度在甲苯、乙酸乙酯、氯仿、二氧六环、N,N-二甲基甲酰胺中对荧光发射波长有很明显的影响，但是对紫外吸收波长的影响不大。

目录

声明

摘要

第一章 前言

1．1 绪论

1．2 石墨烯为基础的光催化剂的研究进展

1．2．1 石墨烯基TiO2复合材料的合成

1．2．2 石墨烯-TiO2复合材料的应用

1．2．3 石墨烯基TiO2复合材料的降解机理

1．3 农药降解的研究进展

1．4 修饰石墨烯光学性质研究进展

1．5 水体几种农药的研究进展

1．6 本课题研究的意义及内容

第二章 TiO2-石墨烯复合材料的合成及光催化降解性能的研究

2．1 引言

2．2 TiO2-石墨烯复合材料的合成及表征

2．2．1 实验室所用的原料和仪器

2．2．2 TiO2-石墨烯复合材料的制备

2．2．3 TiO2-石墨烯复合材料的表征

2．3 实验方法

2．3．1 分析步骤

2．3．2 仪器条件

2．4 结果与讨论

2．4．1 XPS分析

2．4．2 FT-IR分析

2．4．3 XRD分析

2．4．4 模拟太阳光下降解敌草隆、环丙津和甲草胺

2．4．5 光催化降解原理

2．5 本章小结

第三章 一步合成TiO2-石墨烯复合材料对酰胺类和有机磷类农药的光催化降解作用

3．1 引言

3．2 TiO2-石墨烯复合材料的合成

3．2．1 实验所用的原料和仪器

3．2．2 TiO2-石墨烯复合材料的合成

3．3 实验方法

3．3．1 分析步骤

3．3．2 仪器条件

3．4 结果与讨论

3．4．1 与两步法合成的TiO2-石墨烯的对比

3．4．2 条件的优化

3．4．3 光催化实验

3．5 本章小结

第四章 三种氨基功能化石墨烯的湿法合成及在溶剂中的光谱性质的研究

4．1 引言

4．2 三种氨基功能化石墨烯纳米材料的合成及表征

4．2．1 实验的原料和仪器

4．2．2 L1、L2、L3的制备

4．2．3 氨基功能化石墨烯复合材料的表征

4．3 实验方法

4．3．1 溶液的配制

4．3．2 光谱实验

4．4 结果和讨论

4．4．1 XPS分析

4．4．2 FT-IR分析

4．4．3 XRD分析

4．4．4 在不同溶剂中的荧光发射波长

4．4．5 在不同溶剂中的最大紫外吸收波长

4．5 本章总结

结论

参考文献

论文附图

个人简介

致谢