准经典轨线法研究化学反应O+HH和H+LiH及其同位素变体的动力学

摘要

本文主要内容是研究化学反应O(3P)+HH(v=0,j=0-18)和H+LiH(v=0,j=0)的动力学性质,包括标量性质和矢量相关性质。
　　 文章第一章和第二章简要介绍了分子反应动力学、立体动力学、准经典轨线方理论和描述矢量相关的相关内容,并对本文所用到的准经典轨线的Fortran程序的大致结构做了介绍。
　　 第三章介绍反应O+HH和O+DD的动力学计算结果。计算了两个反应的反应截面和反应几率,反应截面的结果和前人的结果符合的很好。我们也计算了两个反应的矢量相关、产物转动取向参数和四个极化微分截面。产物显示出的极化分布性质显示出的不同特性可以归结于由于碰撞能和质量因子的不同而导致的在势能面上的不同运动路径。对反应O+HH和O+DD的矢量相关性质的分析表明,两个反应的矢量相关都随碰撞能而改变,产物散射随碰撞能增加从后向逐渐移动到前向,产物转动取向的程度随碰撞能增加而降低。
　　 第四章介绍反应H+LiH→Li+HH及其三个同位素变种:H+LiD→Li+HD、D+LiH→Li+DH和D+LiD→Li+DD四个反应的动力学计算结果。我们计算了这四个反应的反应几率、反应截面以及一个极化微分截面P00。我们发现碰撞能大小和质量因子在反应进程和反应产物分子:H2(HD,D2)的极化分布中起到了驱动的作用,而且发现同位素效应在高能区和低能区呈现不同的变化。我们还结合了计算中应用的势能面的特征对计算得到的结果进行讨论很印证。对这四个反应是矢量相关分析表明,产转动取向程度的差异随碰撞能的增加而降低,产物转动取向由Y轴负方法移动到正方向。四个反应的极化分布的计算结果显示,随碰撞能增加产物的前向射逐渐增强,而侧向和后向散射几乎没有变化。四个反应产物的极化分布显示的不同特点可能是由于不同的碰撞能和质量因子。