新型磁性纳米石墨烯的合成及其在有机合成中的应用

摘要

本文对新型磁性纳米石墨烯的合成及其在有机合成中的应用进行了探讨。近几十年，催化剂在化学反应中所发挥的作用已经越来越受到化学家的关注，但是，大部分催化剂由于受到诸多条件的限制并不能得到广泛的应用，比如，昂贵的价格、循环利用率低、收率不高、分离回收困难等多种因素。尤其在制药领域，发展一种易回收，循环利用率高的催化剂是十分必要的。石墨烯因其独特的单原子厚度的二维结构，高的导电性和电荷迁移率，大的比表面积，优异的机械性能，热性能和电性能等优点，同时石墨烯在强氧化剂的作用下碳碳双键被氧化成一些含氧活性基团，如:环氧、羰基、羟基、羧基等，因此其深受化学工作者的青睐。由于石墨烯制备的催化剂不易回收，于是我们将石墨烯做成磁性材料，合成了新型磁性纳米催化剂Fe3O4@GO@Mo。在室温条件下双氧水的乙醚溶液中，将其用于环氧化合物开环反应，得到β-羟基过氧化物，产率较高。催化剂通过外加磁铁即可回收，且催化剂循环使用6次后其催化活性没有降低。随后，我们将新型磁性纳米催化剂Fe3O4@GO@Mo用于螺环吲哚类衍生物的合成。这种催化剂对于合成各种取代基的螺环吲哚类衍生物具有不错的催化效果。该反应由靛红衍生物、丙二腈和4-(苯基氨基)呋喃-2(3H)-酮类衍生物三组分为原料，在低共熔溶剂（氯化胆碱∶尿素=1∶2）中，微波加热的条件下反应，得到具有不同取代基的螺环吲哚类衍生物的终产物，收率较高。此方法以低共溶溶剂作为反应条件绿色无污染，并且溶剂可回收利用。合成了新型磁性纳米催化剂Fe3O4@GO@SO3H，用于吡唑并[3，4-b]吡啶类衍生物的合成。以5-氨基-1-苯基-3-(吡啶-3-基)-1H-吡唑、芳香醛、3-氧代-3-(吡啶-3-基)丙腈为原料，在低共溶溶剂（氯化胆碱∶甘油=1∶3）中，催化剂Fe3O4@GO@SO3H存在的条件下80℃得到终产物吡唑并[3，4-b]吡啶衍生物，收率较高。并且磁性纳米材料的诸多优点如:制备简单、便于与产物分离和可循环利用等，都使得磁性纳米材料广泛应用于有机合成中成为可能。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 引言

1．2 石墨烯催化在有机化学中的应用

1．2．1 酰胺化反应

1．2．2 偶联反应

1．2．3 酯交换反应

1．2．4 多组分反应

1．2．5 氧化反应

1．2．6 其它反应

1．3 工作设想

第二章 磁性纳米催化剂Fe3O4@GO@Mo催化合成β-羟基过氧化物

2．1 引言

2．1．1 研究背景

2．1．2 合成过氧醇化合物

2．2 结果与讨论

2．2．1 催化剂的制备与表征

2．2．2 反应条件的筛选

2．2．3 催化剂的回收

2．3 实验部分

2．3．1 仪器与试剂

2．3．2 实验步骤

2．3．3 产物表征

2．4 结论

第三章 磁性纳米Fe3O4@GO@Mo催化合成螺环吲哚类化合物

3．1 引言

3．1．1 选题背景

3．1．2 螺环吲哚类衍生物的合成

3．2 结果与讨论

3．2．1 催化剂的制备与表征(见第二章)

3．2．2 反应条件的筛选

3．2．3 底物拓展

3．2．4 催化剂和溶剂的回收

3．3 实验部分

3．3．1 仪器与试剂

3．3．2 实验步骤

3．3．3 产物的表征

3．4 结论

第四章 磁性纳米Fe3O4@GO@SO3H催化合成吡唑并[3，4-b]吡啶类衍生物

4．1 引言

4．1．1 研究背景

4．1．2 吡唑并[3，4-b]吡啶啶类衍生物的合成

4．2 结果与讨论

4．2．1 催化剂的制备与表征

4．2．2 反应条件的筛选

4．2．3 底物拓展

4．2．4 催化剂和溶剂的回收

4．3 实验部分

4．3．1 仪器与试剂

4．3．2 实验步骤

4．3．3 部分产物的表征

4．4 结论

第五章 结论

5．1 全文总结

5．2 存在的不足

参考文献

附录

致谢

攻读硕士学位期间发表的论文