活性炭孔结构对烟气挥发性半挥发性成分过滤效率的影响

摘要

为了全面考察活性炭对卷烟烟气的作用规律，本文开展了以下工作：
　　 (1)利用低温氮吸附法测定国产烟用椰壳基活性炭的吸附脱附等温线，利用BET法计算其比表面积和孔容积，用密度函数理论计算其全孔分布。同时用扫描电子显微镜观察活性炭的表面形貌。最终确定出七种结构参数满足实验梯度需要的样品。样品比表面积分布区间为700-1400m2/g，粒度为40-60、60-80、80-100目，均以微孔为主，微孔百分含量在80％以上。
　　 (2)测定活性炭加入前与加入后卷烟烟气中挥发性羰基物、酚类化合物、5种挥发性有机化合物（1,3丁二烯，异戊二烯，丙烯腈，苯和甲苯）和香味成分释放量的变化，讨论了活性炭结构、化合物性质与烟气成分过滤效率的关系。结果表明：活性炭对烟气化合物普遍具有过滤作用，但是对不同化合物的过滤程度不同。过滤效率主要与活性炭的比表面积和微孔容积有关，在粒度一定的情况下，过滤效率随活性炭比表面积和微孔容积的增加而增大；比表面积和微孔容积接近时，粒度越小的炭对烟气成分的过滤效率越高；微孔百分比高的炭滞留小分子的能力强，对乙醛、1,3一丁二烯和异戊二烯等小分子化合物的过滤效率较高，同时微孔百分比高的炭传质阻力大，对酚类等半挥发性成分的过滤较少，适当增加大中孔等过渡孔道会增加大分子化合物的过滤。过滤效率与化合物的性质有关，尤其是与化合物的分子量和沸点有关：挥发性羰基物和5种挥发性有机化合物的过滤效率随化合物分子量沸点的升高呈升高趋势；酚类化合物的过滤效率明显低于挥发性羰基物和5种挥发性有机化合物的过滤效率，且二元酚的过滤效率低于一元酚的过滤效率；香味成分的过滤效率随化合物分子量沸点的升高呈下降趋势。
　　 (3)考察活性炭用量及添加方式对卷烟烟气释放量的影响，发现活性炭用量一定时，受增塑剂的影响，三元复合滤嘴比二元复合滤嘴的过滤效率高；随活性炭用量的增加，两种复合滤嘴的过滤效率均增大。活性炭用量对挥发性不同的化合物的过滤效率的影响不同：同分异构体因分子量和沸点接近，活性炭用量对其过滤效率的影响趋势相似；用量少时，易发生竞争吸附，乙醛等难吸附组分的吸附量少，增加用量可以减小竞争，难吸附组分的过滤效率随用量的增加呈现明显上升趋势。
　　 (4)对比分析活性炭对烤烟型卷烟和混合型卷烟主流烟气成分过滤作用的差异，发现挥发性羰基物和香味成分的含量与卷烟类型和焦油量有关，二者含量烤烟型卷烟高于混合型卷烟，焦油量高的卷烟高于焦油量低的卷烟。不同类型卷烟烟气中香味成分的种类基本一致，但在含量方面存在着较大的差异。烤烟型卷烟中糠醛、糠醇、麦芽酚、5．羟甲基糠醛、亚麻酸、棕榈酸、亚麻酸甲酯、亚油酸、棕榈酸甲酯等成分的含量明显高于混合型卷烟。这与烤烟型卷烟中碳水化合物含量较高有关。混合型卷烟由于配方中含有白肋烟和香料烟,3．甲基戊酸及氮杂环类化合物如可替宁、吲哚、麦思明等的含量较高。活性炭对不同类型卷烟的过滤规律基本一致，即过滤效率与化合物的性质有关，尤其是与化合物的分子量和沸点有关。活性炭对不同类型卷烟的过滤程度有较大的差异，活性炭对烤烟型卷烟烟气的平均过滤效率低于混合型卷烟。
　　 (5)测定活性炭上纯丙酮气体的吸附特性，分别用Langmuir模型和Dubinin-Radushkevichv(D-R)模型对吸附数据进行拟合，从模型拟合精度及吸附热预测角度对Langmuir模型及D-R模型进行比较。与Langmuir模型相比，D-R模型对吸附数据的拟合相关系数更高，平均相对标准偏差更低，拟合结果更好。由10-4-3型势函数计算得到活性炭上纯丙酮气体的理论吸附热为17.9kj/mol，吸附热较小，说明此吸附以物理吸附为主。D-R模型吸附热预测值为15.8kj/mol，与理论计算值较为接近，Langmuir模型吸附热预测值为40.7kj/mol，比理论计算值偏大较多。分析过滤效率与模型参数间的关系以及模型参数与活性炭结构和被吸附化合物性质间的关系，发现不同化合物过滤效率的预测的关键是对化合物吸附热的预测。过滤效率主要与吸附温度，活性炭的用量、孔容，化合物的分子量，碰撞直径和能量参数有关。通过分析吸附能可以得出孔径对过滤效率及吸附选择性的影响。

目录

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摘要

第一章 绪论

1.1 烟气气溶胶的组成

1.2 烟气气溶胶在纤维滤嘴中的过滤

1.3 吸附剂滤嘴的过滤

1.4 活性炭在卷烟中应用的研究进展

1.5 课题背景与研究内容

第二章 活性炭样品的表征与筛选

2.1 材料与方法

2.1.1 材料和仪器

2.1.2 分析方法

2.2 结果与分析

2.1.2 活性炭孔结构分析

2.1.2 活性炭表面形貌分析

2.3 结论

第三章 活性炭孔结构对烤烟型卷烟烟气过滤效率的影响

3.1 材料与方法

3.1.1 试验材料与仪器

3.1.2 分析方法

3.2 结果与分析

3.2.1 活性炭结构特性对烟气挥发性羰基物过滤效率的影响

3.2.2 活性炭结构特性对烟气5种挥发性有机化合物过滤效率的影响

3.2.3 活性炭结构特性对烟气酚类化合物过滤效率的影响

3.2.4 活性炭结构特性对烟气香味成分过滤效率的影响

3.3 结论

第四章 活性炭用量及添加方式对烟气去除效率的影响

4.1 材料与方法

4.2 结果与讨论

4.3 结论

第五章 活性炭对不同类型卷烟作用的比较

5.1 材料和方法

5.1.1 材料

5.1.2 方法

5.2 结果与讨论

5.2.1 原装滤嘴的过滤

5.2.2 活性炭样品复合滤嘴的过滤

5.3 结论

第六章 基于吸附理论分析活性炭对卷烟烟气的过滤效率

6.1 材料和方法

6.1.1 材料和仪器

6.1.2 方法

6.2 数据分析

6.2.1 k值的计算

6.2.2 吸附常数的测定

6.2.3 吸附热的计算

6.2.4 不同化合物过滤效率的预测

6.2.5 过滤效率的影响因素

6.3 结论

第七章 总结与展望

7.1 全文总结

7.2 论文创新点

7.3 进一步研究的建议

参考文献

图表说明

原始数据

作者简介

致谢