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【6h】

单过硫酸氢钾复合盐活化技术的研究

 

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摘要

第1章 绪论

1.1 课题背景

1.2.1 PMS的理性性质

1.2.2 PMS的制备方法

1.2.3 PMS的应用

1.3 高级氧化技术概括

1.3.2 基于硫酸根自由基(SO4-·)的高级氧化技术

1.4 论文研究的主要内容

第2章 过渡金属离子活化PMS降解次甲基蓝的研究

2.1 引言

2.2.1 实验仪器

2.2.2 实验原料

2.3 实验方法

2.3.1 目标污染物的制备

2.3.2 次甲基蓝标准曲线

2.3.3 实验方法

2.4 结果与讨论

2.4.1 MB初始浓度对降解效果的影响

2.4.2 PMS初始浓度的影响

2.4.3 Fe2+与Cu2+初始浓度对降解效果的影响

2.4.4 pH对降解效果的影响

2.4.5 活性自由基的鉴定

2.5 动力学研究

2.6 本章小结

第3章 金属氧化物活化PMS降解次甲基蓝的研究

3.1 引言

3.2 实验仪器与药品

3.2.1 实验仪器

3.2.2 实验原料

3.3 实验方法

3.4.1 X射线衍射

3.4.2 FT-IR分析

3.5 实验结果与讨论

3.5.1 MB浓度对降解效果的影响

3.5.2 PMS浓度对降解效果的影响

3.5.3 CuO、Fe2O3、CuFe2O4浓度对降解效果的影响

3.5.4 pH值对降解效果的影响

3.5.5 活性自由基的鉴定

3.5.6 CuFe2O4催化剂的重用性

3.6 本章小结

第4章 GO-CuFe2O4活化PMS降解次甲基蓝的研究

4.1 引言

4.2.1 实验仪器

4.2.2 试验药品

4.3 实验方法

4.3.1 石墨烯载体的制备

4.3.2 石墨烯负载CuFe2O4催化剂的制备

4.4.1 X射线衍射

4.4.2 FT-IR分析

4.5 实验结果与讨论

4.5.1 次甲基蓝浓度对降解效果的影响

4.5.2 PMS浓度对降解效果的影响

4.5.3 GO-CuFe2O4浓度对降解效果的影响

4.5.4 溶液初始pH对降解效果的影响

4.5.5 阴离子浓度对GO-CuFe2O4体系的影响

4.5.6 活性自由基的鉴定

4.5.7 CuFe2O4催化剂的重用性

4.6 本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间所发表的论文

致谢

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摘要

随着人们对环保意识的提高,人们对环境改善的技术越来越关注,特别是对染料废水的处理。染料废水是经典的难消除有机废水,而偶氮染料的总量占印染废水总量的一半以上,并且它还具有染料废水的一些顽疾特点。单过硫酸氢钾复合盐(PMS)经过催化后,释放大量的硫酸自由基,可降解羟基自由基不能降解的有机污染物,将其分解为水、二氧化碳以及简单无机物。因此,研究高效活化PMS技术的方法是必要的。
  本文主要采用过渡金属活化PMS,通过氧化降解次甲基蓝,探讨过渡金属催化剂的催化能力。分别采用过渡金属离子(Fe2+、Cu2+)、过渡金属氧化物(Fe2O3、CuO、CuFe2O4)、负载型过渡金属氧化物(GO-CuFe2O4)催化PMS氧化降解模拟次甲基蓝(MB)染料废水,得到主要结论如下:
  1)利用过渡金属离子(Fe2+、Cu2+)活化PMS氧化降解MB染料废水。在Fe2+/PMS体系中,可分为快速反应阶段和慢速反应阶段,而在Cu2+/PMS体系中,其表观反应速率与MB呈现良好的线性关系。Fe2+/PMS体系适合偏酸性情况下氧化降解MB,而Cu2+/PMS体系适合在偏碱情况下氧化降解MB。此外,通过自由基抑制实验表明, Fe2+/PMS、Cu2+/PMS体系的主要活性自由基均为SO4-·。
  2)利用柠檬酸盐燃烧法制备了CuO、Fe2O3、CuFe2O4催化剂。用X射线衍射、红外光谱对制得的CuO、Fe2O3、CuFe2O4进行了表征,结果表明过度金属氧化物纳米材料的主要成分分别为CuO、Fe2O3及含有磁性的CuFe2O4。通过单因素实验对比研究了CuO/PMS、Fe2O3/PMS、CuFe2O4/PMS体系的氧化能力,结果表明,CuFe2O4催化活性最高。通过自由基抑制实验表明,CuO/PMS、Fe2O3/PMS、CuFe2O4/PMS体系的主要活性自由基分别为HO·、HO·、SO4-·。另外,研究表明CuFe2O4具有杰出的重用性。
  3)采用Hummers法制取氧化石墨,通过GO负载CuFe2O4的方法制备出GO-CuFe2O4。XRD与FT-IR表征结果均表明,负载型过度金属氧化物磁性纳米材料的主要成分为GO和含有磁性的CuFe2O4。通过单因素实验研究了GO-CuFe2O4/PMS体系的氧化能力。此外,与CuFe2O4/PMS体系对比可发现,GO-CuFe2O4/PMS体系的主要活性自由基同样是SO4-·,并且GO-CuFe2O4的催化活性优于CuFe2O4,而且GO-CuFe2O4催化剂的重用性更好。

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