Ti/SnO2-Sb2O3/α-PbO2/β-PbO2电极电催化降解碱木质素的研究

摘要

本论文提出了一种三维电极电催化降解碱木质素的方法。使用纯钛网为基体，通过涂覆和电沉积的方法制备Ti/SnO2-Sb2O3/α-PbO2/β-PbO2电极，并作为工作电极，铜网作为辅助电极，活性炭填充于自制的反应器中作为粒子电极，从而构成三维电极体系。在水溶液环境中均相电催化降解碱木质素，同时循环萃取电解液，回收木质素降解下来的小分子化合物。通过SEM、XRD、CV对自制的Ti/SnO2-Sb2O3/α-PbO2/β-PbO2电极进行表面形貌、晶形结构和电化学性能的表征。再通过CV对电化学降解碱木质素过程进行了降解反应原理分析。使用柱色谱法对木质素降解产物进行分离纯化，并通过NMR和GC-MS对产物进行了定性分析，依靠气相色谱仪对分离出的产物进行定量检测。以分离出的部分主要产物浓度为考察目标来了解电流密度、固液比、溶液中的pH值对木质素降解反应的影响。使用了FT-IR对反应前后的木质素残渣进行化学官能团对比分析。
　　试验结果表明：电沉积法制备的Ti/SnO2-Sb2O3/α-PbO2/β-PbO2电极表面的主要成分是β-PbO2，且其在碱性条件下具有更好的稳定性能和催化活性。电催化降解碱木质素所得的主要产物为2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚（BHT），香兰素，邻苯二甲酸二异丁酯（DIBP）和邻苯二甲酸二丁酯（DBP）。通过不同的萃取剂对降解液酸析萃取后，经GC-MS测定分析判断大部分产物为芳环衍生物，并且不同萃取剂对不同产物的萃取能力不尽相同。电催化降解木质素生成DIBP的较佳条件为：在室温下，反应3小时，电流密度25mA/cm2，溶液pH=12，木质素溶液初始浓度40g/L，生成DIBP浓度为0.98g/L。在粒子电极中通过浸渍法掺杂Co2+离子导致DIBP和DBP最大浓度分别0.427g/L、0.434g/L，不掺杂金属活性炭导致香兰素生成的最大浓度为0.29g/L，由此说明，第三电极活性炭表面掺杂金属对不同产物的选择性也不同，掺杂适合的金属离子可以促进某种产物的生成。

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第一章 绪论

1.1 木质素简介

1.2 木质素的降解方法

1.3 三维电极化学技术

1.4 Ti/PbO2电极的研究进展

1.5 课题研究的目的和意义

1.6 课题研究的内容

第二章 实验部分

2.1 实验原料、试剂和仪器

2.2 实验装置

2.3 试验方法

第三章 试验结果及分析

3.1 Ti/SnO2-Sb2O3/α-PbO2/β-PbO2电极在碱液中的电化学性能

3.2 反应残留木质素的分析

3.3 电催化反应过程的分析

3.4 电解液中的产物分析

3.5 三维电极电催化降解碱木质素溶液的影响因素

第四章 结论

参考文献

致谢

攻读硕士期间所取得相关科技成果