Ti/TiO2NTs/PbO2电极的制备、改性以及电催化降解亚甲基蓝的研究

摘要

二氧化钛(TiO2)本身是一种良好的半导体，并且因为具有优良的化学稳定性、高氧化还原选择性、没有二次污染和良好的光电化学性能等一系列优点而被人熟知。而二氧化钛纳米管(TiO2NTs)因其较高的比表面积以及独特的尺寸效应，引起了人们的巨大兴趣和广泛关注。TiO2NTs的这些特性使得人们可以把它作为基体，从而进一步在其管内及其表面添加修饰一些催化剂，制备出纳米尺寸的电极材料，以增强电极的电化学性能和催化活性。
　　本文以钛基二氧化钛纳米管(Ti/TiO2NTs)为基体，通过对其修饰改性来提高其电催化性能。利用脉冲电沉积的方法将稀土元素Pr掺杂的PbO2修饰到TiO2NTs的管里或者管表面，制备出新型电极材料Ti/TiO2NTs/PbO2-Pr电极。通过循环伏安测试(CV)和线性伏安测试(LSV)等电化学手段对电极的电化学性能进行测试评估，测试结果表明新型电极材料Ti/TiO2NTs/PbO2-Pr电极具有较高的电催化活性。并利用扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射仪(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)等对Ti/TiO2NTs/PbO2-Pr电极表面形貌、晶形结构和元素组成进行测试研究。而且本文用溶胶-凝胶法来制备掺杂CeO2的二氧化钛纳米颗粒(TiO2nano-CeO2)，并同样利用脉冲电沉积的方法将其修饰到Ti/TiO2NTs/PbO2管里或者管表面来进行对Ti/TiO2NTs/PbO2电极的修饰改性，并对其进行表征。主要研究成果如下:
　　1.在优化条件下，以硝酸镨(Pr(NO3)3·6H2O)为稀土元素Pr的掺杂来源，利用脉冲电沉积的方法，成功实现了Ti/TiO2NTs/PbO2电极的Pr掺杂改性。研究结果发现:在0.1mol/L的硫酸钠溶液中的CV图，Ti/TiO2NTs/PbO2-Pr拥有较高的吸氧过电位。由SEM图中，观察到颗粒更细化，电极的比表面积更大。经XRD分析，掺杂后的TiO2峰强减弱，可能是因为部分PbO2-Pr覆盖到Ti/TiO2NTs表面所致。XPS表明稀土元素Pr成功被修饰到TiO2NTs中，且所掺杂的稀土元素是以三价的形式存在。电催化等相关实验证明了所制得的电极有着良好的催化能力和电极稳定性。
　　2.用溶胶-凝胶法制备掺杂含有二氧化铈的二氧化钛纳米颗粒(TiO2nano/CeO2)，在优化条件下，将TiO2nano/CeO2修饰到TiO2NTs的内部或者表面，通过SEM，XRD，XPS等表征手段来探究Ti/TiO2NTs/PbO2-TiO2nano/CeO2电极的形貌、晶型结构及元素组成。通过对Ti/TiO2NTs/PbO2-TiO2nano/CeO2电极进行循环伏安测试(CV)和电化学阻抗谱测试(EIS)，探索电极的电化学性能。通过以上表征手段得出，所制得的电极（Ti/TiO2NTs/PbO2-TiO2nano/CeO2）有着较大的比表面积，较高的吸氧电位和较小的阻抗。
　　3.利用Ti/TiO2NTs/PbO2-Pr电极电催化降解亚甲基蓝的实验，研究了电极对亚甲基蓝的电催化降解特性以及反应机理，其结果表明:Ti/TiO2NTs/PbO2-Pr电极在亚甲基蓝有机溶液中的最高峰电流密度为50mA/cm-2，在电解120min后，Ti/TiO2NTs/PbO2-Pr电极对亚甲基蓝的降解率达到99.7％和COD去除率达到88.0％，而空白电极Ti/Ti02NTs/PbO2仅为84.9％和55.1％。

目录

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摘要

第一章 绪论

1．1 课题研究背景

1．2 阳极材料在电化学氧化法中的分类

1．2．1 金属电极

1．2．2 非金属电极

1．2．3 金属氧化物电极

1．3 难降解废水的分类及危害

1．4 钛基二氧化铅电极(Ti／TiO2NTs／PbO2)的制备及改性

1．4．1 基体

1．4．2 钛基二氧化铅电极的制备

1．4．3 电极的改性

1．5 本课题研究的目的与内容

1．5．1 选题思路

1．5．2 研究内容

1．5．3 研究意义与创新

第二章 实验方法以及表征方法

2．1 实验仪器及试剂

2．2 电极制备

2．2．3 Ti／TiO2NTs／PbO2-TiO2nano／CeO2电极的制备

2．3 测试与表征

2．3．1 循环伏安法测试

2．3．2 线性扫描法测试

2．3．3 电化学阻抗测试

2．3．4 亚甲基蓝降解分析测试

2．3．5 扫描电子显微镜

第三章 Ti／TiO2NTs／PbO2一Pr电极性能的研究

3．1 引言

3．2 结果与讨论

3．2．1 电极的表面形貌分析

3．2．2 电极表面XRD分析

3．2．3 电极表面XPS分析

3．2．4 电极的电化学性能分析

3．2．5 降解亚甲基蓝的分析

3．3 本章小结

第四章 Ti／TiO2NTs／PbO2-TiO2nano／CeO2电极性能的研究

4．1 引言

4．2 结果与讨论

4．2．1 电极的表面形貌分析

4．2．2 电极的XRD分析

4．2．3 电极的XPS分析

4．2．4 电极的电化学性能表征

4．2．5 电催化降解亚甲基蓝和电极使用寿命分析

4．3 本章小结

第五章 结论

参考文献

致谢

作者简介及读研期间主要科研成果