改性坡缕石粘土固体酸催化剂的制备及其对合成偏苯三酸三辛酯的研究

摘要

酯化反应是有机化学中的一个基础反应，通常采用的催化剂由于污染严重，固液难于分离，急需寻找一种高活性，绿色环保的催化剂。由于粘土储量丰富、价格低廉、物理化学性质稳定等优点，将粘土经过不同的方法改性制备不同性能的固体酸催化剂引起了人们的广泛关注。本论文简介了偏苯三酸三辛酯的性质，介绍了改性坡缕石固体酸合成、应用，并制备了几种改性坡缕石固体酸催化剂，对合成偏苯三酸三辛酯的催化效果进行了研究，具体工作如下：
　　1、以坡缕石（PGS）浸渍负载TiO2，H2SO4改性后制备了固体超强酸SO42-/TiO2-PGS，利用红外光谱、X-射线粉末衍射、扫描电镜、比表面仪对催化剂结构进行了表征。用正交设计法探讨了SO42-/TiO2-PGS对合成偏苯三酸三辛酯的催化活性，实验结果表明，在油浴温度210℃，偏苯三酸酐和2-乙基己醇的摩尔比为1：4.5，催化剂用量为总反应原料质量的3.7％，反应6h酯化率可达94.15%。
　　2、采用后合成方法制备出磺酸官能化的介孔固体酸PGS-SO3H催化剂，通过红外光谱，X-射线粉末衍射，扫描电镜和热重等对其进行了表征，并在合成偏苯三酸三辛酯的酯化反应中进行催化性能的评价。单因素考察了催化剂用量，酸醇摩尔比，反应温度等因素对酯化反应的影响。实验结果表明：在反应温度210℃，偏苯三酸酐和2-乙基己醇的摩尔比为1：4.5，催化剂用量为总反应原料质量的4.9%，反应6h酯化率可达96.16%。
　　3、制备了一系列疏水双官能团介孔固体酸催化剂Si(CH3)3-PGS-SO3H，C8H17-PGS-SO3H，C12H25-PGS-SO3H和C16H33-PGS-SO3H，通过实验表明，随着疏水官能团烷烃链的引入，增强了催化剂的催化性能，用于合成偏苯三酸三辛酯的合成反应中，能显著提高反应的酯化率。当偏苯三酸三辛酐2.4g，酸醇摩尔比为1:4.5，催化剂C16H33-PGS-SO3H为0.12g(总原料质量的1.2%)，反应温度为210℃，反应6h，酯化率可达到最大94.81%。经重复实验，证明Si(CH3)3-PGS-SO3H和C16H33-PGS-SO3H均有良好的催化稳定性，重复使用性能优良，且易于与产品分离。

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第一章 文献综述

引言

1.1增塑剂的概述

1.2 粘土固体酸催化剂

1.3本文思路及方案计划

致谢

第二章 坡缕石负载纳米SO42-/TiO2固体超强酸催化合成偏苯三酸三辛酯

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 结论

致谢

第三章 介孔磺酸化坡缕石的制备及催化性能

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 结论

致谢

第四章 疏水性双功能介孔固体酸催化剂的合成及其催化性能的研究

4.1引言

4.2 实验部分

4.3结果与讨论

4.4 结论

致谢

硕士研究生期间发表论文

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