化学沉淀法合成羟基磷灰石及其在染料降解方面的应用

摘要

羟基磷灰石(Ca10(PO4)6(OH)2,缩写HAP)晶体属L6PC对称型和P63/m空间群,为六方晶系结构,人工合成的HAP在环境材料方面具有广泛的应用。以羟基磷灰石为载体,负载Fe3+而制备的催化材料(HAP-Fe3+),作为类芬顿体系的催化剂,可高效地氧化染料。本研究以亚甲基蓝与结晶紫为反应底物,研究类芬顿体系HAP-Fe3+/H2O2的催化氧化性能。
　　本研究的主要内容包括:(1)制备膨胀石墨,并用XRD、FT-IR、TEM、BET等方法对合成的样品进行表征;(2)采用化学沉淀法分别在膨胀石墨的存在下以及没有膨胀石墨的参与下制备羟基磷灰石,并用TG、XRD、FT-IR、SEM、TEM、BET等方法对合成的羟基磷灰石样品进行表征;(3)用自制的羟基磷灰石制备类芬顿反应的催化剂HAP-Fe3+,并用XRD、FT-IR、TEM、BET等方法对合成的催化剂即负载Fe3+的羟基磷灰石样品进行表征;(4)研究催化剂用量、H2O2用量、初始pH值,起始染料浓度、反应温度等不同因素对HAP-Fe3+催化非均相类Fenton反应氧化亚甲基蓝和结晶紫效果的影响;(5)研究氧化过程的动力学,初步探讨催化氧化的机理。
　　通过研究可以得出:(1)所合成HAP的XRD主要衍射峰和红外吸收峰与羟基磷灰石标准谱图基本一致,未发现其他矿物的衍射峰,表明合成的样品是羟基磷灰石;(2)在膨胀石墨的存在下合成的羟基磷灰石的红外谱图可以完全表现出PO43-的吸收峰;(3)HAP对亚甲基蓝的吸附在强酸、强碱环境中较强,在中性环境中较弱;(4)在35℃的恒温水浴中,将染料废水的pH调为8,催化剂HAP-Fe3+与氧化剂H2O2的添加量分别为2g/L与20mL/L的情况下,亚甲基蓝的最高脱色率为96.9％;在35℃的恒温水浴中,将染料废水的pH调为9,催化剂HAP-Fe3+与氧化剂H2O2的添加量分别为1g/L与10mL/L的情况下,结晶紫的最高脱色率为96.6%。(5)动力学研究表面,类芬顿体系HAP-Fe3+/H2O2对亚甲基蓝和结晶紫的催化氧化过程均符合准二级动力学方程,相关性较好,其相关系数均在0.98以上。

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第一章 文献综述

1 引言

1.1膨胀石墨的特性及其制备原理

1.2纳米羟基磷灰石的特性及其常见的制备方法

1.3 高级氧化技术

1.4课题研究的主要内容

第二章 在膨胀石墨的存在下化学沉淀法合成羟基磷灰石

2实验部分

2.1 主要试剂与仪器

2.2膨胀石墨的制备

2.3 HAP样品的制备

3 结果与讨论

3.1 TG分析

3.2 X射线衍射(XRD)分析

3.3红外光谱分析（FT-IR）

3.4比表面积分析（BET）

3.5扫描电镜（SEM）

3.6透射电镜分析

3.7膨胀石墨对羟基磷灰石形貌的影响

4 小结

第三章 类Fenton体系（HAP-Fe3+/H2O2）氧化亚甲基蓝及结晶紫

1引言

2实验部分

2.1实验试剂和仪器

2.2实验方法

3结果与讨论

3.1催化剂的表征

3.2标准曲线

3.3 降解亚甲基蓝影响因素的探讨

3.4结晶紫降解影响因素的探讨

3.5 其它因素的影响

4反应动力学

4.1准二级吸附模型

4.2 动力学结论与讨论

5 小结

参考文献

攻读学位期间完成的学术论文

致谢