南昌市秋季PM2.5化学组分特征及来源解析

摘要

本研究测定了南昌市秋季PM2.5中水溶性离子、多环芳烃、无机元素、稀土元素含量及铅同位素组分，分析各组分特征与来源，得到主要结论如下： 南昌市各采样点的PM2.5质量浓度顺序：京东镇政府>省外办>石化>建工学校>林科所>武术学校，各采样点PM2.5均值均低于《环境空气质量标准》（GB3095-2012）二级日均浓度限值，其中建工学校和武术学校采样点无超标样品，石化和林科所采样点样品超标率达10%，京东镇政府和省外办采样点超标率达30%。 南昌市采样期间 PM2.5中9种水溶性离子质量浓度占 PM2.5质量浓度36.22%，平均质量浓度呈现：SO42->NO3->NH4+>Ca2+>K+>Na+>Cl->Mg2+>F-。其中 SO42-、NO3-、NH4+是最主要的离子种类（79.40%~95.18%），主要以NH4HSO4和(NH4)2SO4形式存在。阴阳离子质量平衡的结果表明阳离子相对亏损，离子组分偏酸。NO3-/SO42-比值（0.979）表明南昌受到燃煤及机动车尾气排放影响都较为严重。主成分分析结果表明，南昌市PM2.5中水溶性离子主要来源于当地的燃煤、机动车尾气排放、土壤扬尘、建筑扬尘、生物质焚烧、工业生产。 南昌市PM2.5中12种多环芳烃总质量浓度占PM2.5质量浓度0.04%，5和6环多环芳烃为主，具有明显的汽车尾气排放特征，有12%的 PM2.5样品中多环芳烃的BaP毒性当量浓度高于世界卫生组织（WHO）限值（1 ng·m-3），约有10%的样品超过我国环境空气质量标准（AAQS）限值（2.5 ng·m-3），总多环芳烃等效BaP浓度的日均暴露剂量儿童青少年高于成人，通过呼吸途径的终身致癌风险儿童青少年和成人均高于阈值，表明南昌市PM2.5中多环芳烃致癌风险较高。结合PAHs特征化合物比值以及主成分分析法，表明南昌市PM2.5中多环芳烃主要来源于化石燃料燃烧（天然气、煤和石油）、农业燃烧及少量的石油挥发。 南昌市PM2.5中42种无机元素的总质量浓度占PM2.5质量浓度20.56%，平均质量浓度顺序为：S>Ca>Si>Na>Al>K>Fe>Mg>Ba>Zn>Ni>Pb>Mo>Mn>Ti>Br>Cr>Cu>As>V>Sr>Sb>Cd>Rb>Co>Bi>Zr>Ga>Li>Hg>Y>Nb>W>Cs>Tl>Sc>U>Hf>In>Re>Be> Ta。富集因子结果表明：Ga、Cs、Sc、Hf、Li、K、Y、Rb、Fe、Be、Zr、Ta和Al基本没有富集；U、V、Ce、Mn、Mg、W、Sr、Na、Co、Cr、As、Tl、In、Cu、Ba、Ca、Hg、Pb、Br、Zn、Bi、Sb、Ni和Cd明显受到人类活动的影响，其中Cd的富集程度最高，受到的影响最为严重。而潜在生态风险指数表明，各采样点的总潜在生态风险（RI）都表现为极强，其中Ni、Pb、Hg、Cd元素潜在生态风险水平也极强，表明对环境危害较为严重。健康风险评价结果显示，儿童青少年的致癌与非致癌金属元素的日均暴露剂量高于成人，Mn元素对人体均产生较为严重的非致癌风险，Cd和Cr对人体有致癌健康风险。结合主成分分析和聚类分析表明：PM2.5中无机元素主要来源于建筑源及燃煤源、自然源、金属冶炼排放和交通源。 南昌市PM2.5中14种总稀土元素质量浓度占PM2.5质量浓度0.03%，各稀土元素平均质量浓度顺序为：Ce>La>Nd>Dy>Sm>Eu>Gd>Er>Yb>Pr>Tb>Ho>Lu>Tm，其分布基本符合奥多-哈尔金斯规律，并在一定程度上受到人为活动的影响。南昌市PM2.5和潜在污染源中稀土元素呈轻稀土富集的分布模式，轻稀土分馏明显，重稀土内部有一定程度分馏，Ce和Eu的分布模式呈正异常，表明受到非本地来源的影响。稀土元素富集因子结果表明，南昌市PM2.5中稀土元素除了Ce和Eu受到人为源影响外，其余元素均主要来自土壤或岩石风化的自然源。结合稀土元素及特征参数关系图解表明，武术学校、林科所和建工学校受到当地污染源影响较小，京东镇政府主要受到燃煤的影响，省外办和石化主要受到当地污染源影响。 南昌市PM2.5样品与潜在污染源样品的铅同位素组成存在差异，因此可用来区分PM2.5来源。根据PM2.5中1/Pb与206Pb/207Pb的组成对比图结果可知，南昌市PM2.5中铅源的变化至少由两个以上的不同污染来源控制。结合铅同位素比值分析图及二元混合模型可知，南昌市 PM2.5的所有采样点受到机动车尾气（27.49%）和混合源（72.51%）的贡献，其中受机动车尾气影响最大的为石化，影响最小为建工学校，京东镇政府受到冶金冶炼影响最大。

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第1章 引言

1.1 选题背景及意义

1.2 PM2.5中化学组分特征与研究进展

1.3 南昌市大气PM2.5研究现状

1.4 研究内容及技术路线

第2章 研究区域概况及样品采集分析

2.1 南昌市研究区域概况

2.2 南昌市PM2.5与潜在污染源样品采集与预处理

2.3 南昌市PM2.5与潜在污染源样品分析

第3章 南昌市PM2.5质量浓度空间分布特征

3.1 南昌市监测站PM2.5质量浓度的分布特征

3.2 本研究南昌市PM2.5质量浓度的分布特征

3.3 小结

第4章 南昌市PM2.5中水溶性离子特征与来源分析

4.1 南昌市PM2.5中水溶性离子的分布特征

4.2 南昌市PM2.5中水溶性离子的来源分析

4.3 小结

第5章 南昌市PM2.5中多环芳烃特征与来源分析

5.1 南昌市PM2.5中多环芳烃的污染特征

5.2 南昌市PM2.5中PAHs的健康风险评价

5.3 南昌市PM2.5中PAHs的来源分析

5.4 小结

第6章 南昌市PM2.5中无机元素特征与来源分析

6.1 南昌市PM2.5中元素分布特征

6.2 南昌市PM2.5中无机元素的富集程度

6.3 南昌市PM2.5中无机元素的潜在生态风险评价

6.4 南昌市PM2.5中金属元素的健康风险评价

6.5 南昌市PM2.5中无机元素的来源分析

6.6 小结

第7章 南昌市PM2.5中稀土元素特征与来源分析

7.1 南昌市PM2.5和潜在污染源中稀土元素地球化学特征

7.2 南昌市PM2.5中稀土元素富集特征

7.3 南昌市PM2.5中稀土元素来源分析

7.4 小结

第8章 南昌市PM2.5中铅同位素示踪来源研究

8.1 南昌市PM2.5及潜在污染源的铅同位素组成

8.2 南昌市PM2.5中的铅同位素示踪研究

8.3 小结

第9章 结论与展望

9.1 结论

9.2 本研究创新点

9.3 建议与展望

参考文献

致谢

个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果