多糖基气凝胶的制备及其水处理性能

摘要

气凝胶是一种新型的低密度、高孔隙率且具有三维多孔网络结构的固态材料，已在热学、声学、光学和电学等领域受到广泛关注。气凝胶的三维多孔网络结构特性赋予了其在吸附材料领域的价值，已被列为十大热门科学技术之一。国际上气凝胶的研究主要集中于无机、有机和无机-有机复合三类气凝胶，随着气凝胶应用范围的不断拓广，气凝胶的制备方法也在不断更新，原料的选择范围逐渐在扩大。目前国内的研究主要集中在新型气凝胶的开发和各种复合气凝胶的制备及气凝胶应用新领域的探索。为丰富和发展气凝胶理论，拓宽其应用领域，本论文以天然多糖为主要原料制备出一系列的新型气凝胶，并对其水处理性能做了相关研究。
　　1.以竹溶解浆为原料，通过等离子体刻蚀、硅烷试剂修饰及冷冻干燥的方法，制备了一种低密度（＜0.034 g/cm3）、高孔隙率（>98.5％）及高机械强度的纤维素气凝胶吸油材料。所制备的气凝胶结构类似于蜂窝状，具有完善的3D网络结构和贯穿的孔道，展现了很好的油/水选择性、较高的油吸附能力以及储油能力。气凝胶还具有稳定的超疏水（WCA>156°）及超亲油（OCA=0°）的特性，即使经历很强的机械摩擦及恶劣的环境(如酸、碱及高盐溶液)，仍能很好的保持其超疏水及超亲油的特性，说明该气凝胶具有较高的机械稳定性及抗化学腐蚀能力。此外，所制备的气凝胶具有较好的循环利用性。
　　2.以脱脂棉为原材料，低温下用NaOH/尿素/水体系对其进行溶解，得到再生纤维素溶液。依次经过溶胶-凝胶和冷冻干燥过程制备再生纤维素气凝胶。将硅烷修饰的不同粒径TiO2颗粒，通过喷涂的方式负载到再生纤维素气凝胶的表面，制备出具有超疏水特性的纤维素气凝胶。该气凝胶具有稳定的超疏水（WCA=172°）及超亲油（OCA=0°）的特性以及良好的油水分离性能，分离效率高达99%。此外，该气凝胶具有很好的抗化学腐蚀性（耐强酸、强碱及高盐溶液）和良好的耐久性，对其实现工业化应用具有非常重要的意义。
　　3.受自然界超亲水抗油污染表面的启发，以海藻酸钠为基体，分别以氧化石墨烯和纳米纤维素为增强体，通过冷冻干燥和离子交联相结合的方法制备出海藻酸盐基气凝胶。考察了气凝胶在空气中及水下的浸润性质，研究了其水下超疏油性质的形成机理。实验结果表明，复合气凝胶的机械强度比纯组分的海藻酸钠气凝胶有了明显的改善。气凝胶表面的粗糙结构和表面大量的亲水基团赋予了其良好的水下超疏油的特性（OCA>150°）。更重要的是，该气凝胶主要成分海藻酸盐赋予了其良好的耐盐性，可以在海水中浸泡30天后仍能保持水下超疏油的能力。此外，所制备的气凝胶还具有较高的油水分离效率（>99.6%），水通量（≥3.8 L m-2 s-1）以及良好的重复利用性（至少可循环使用40次）。该类型气凝胶简单、绿色的制备方法结合其优良的分离性能和良好的重复利用性，使其实现在海洋环境中的油水分离应用成为可能。
　　4.以纳米纤维素为增强体，壳聚糖为基体，通过冷冻干燥法制备了复合气凝胶。该气凝胶的三维网络结构以及含有大量的氨基和羟基官能团，有利于实现对重金属离子的高效吸附。研究了气凝胶对重金属离子Cu2+的吸附性能，并探讨了pH值，吸附时间和金属离子的初始浓度等因素对Cu2+吸附效果的影响。研究了气凝胶对Cu2+的吸附动力学模型和吸附等温模型，结果表明该吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型，气凝胶对Cu2+的吸附为单分子层吸附，而且主要为化学吸附。气凝胶对Cu2+具有较强的吸附能力，其最大吸附量可达81.21 mg/g。另外，经过5次吸附-解吸附循环后，对Cu2+吸附能力仍能保持在85%以上。该气凝胶对金属离子较强的吸附性及其可重复使用性，使其成为废水处理中极具应用前景的吸附剂。

目录

声明

第1章 绪论

1.1水环境污染现状及处理方法

1.2气凝胶概述

1.3天然多糖基气凝胶及其在水处理中的应用

1.4表面润湿性

1.5论文选題的目的、意义及主要内容

1.6本课题的创新点

第2章 超疏水/超亲油型纤维素气凝胶的制备及其吸油性能

2.1引言

2.2实验试剂及仪器

2.3纤维素基气凝胶吸附材料的制备方法

2.4性能表征

2.5结果与讨论

2.6本章小结

第3章 喷涂法制备超疏水纤维素气凝胶及其油水分离性能

3.1引言

3.2实验试剂及仪器

3.3超疏水型纤维素气凝胶的制备

3.4性能表征

3.5结果与讨论

3.6本章小结

第4章 氧化石墨烯/海藻酸钠复合气凝胶的制备及其油水分离性能

4.1引言

4.2实验试剂及仪器

4.3氧化石墨烯的制备

4.4氧化石墨烯/海藻酸钠复合气凝胶的制备

4.5性能表征

4.6结果与讨论

4.7本章小结

第5章 纳米纤维素/海藻酸钠复合气凝胶的制备及其油水分离性能

5.1引言

5.2实验试剂及仪器

5.3纳米纤维素/海藻酸钠复合气凝胶的制备

5.4性能表征

5.5结果与讨论

5.6本章小结

第6章 纳米纤维素/壳聚糖复合气凝胶的制备及其重金属离子吸附性能

6.1引言

6.2实验材料与实验方法

6.3结果与讨论

6.4本章小结

第7章 结论与展望

7.1全文总结

7.2展望

参考文献

攻读博士期间研究成果

致谢