重庆市大气总悬浮颗粒物污染特征及来源解析

摘要

本论文分别于2001年7月、10月和2002年1月、4月在重庆市北碚区缙云山、渝北区环保局、江北区重庆市环境科学研究院、渝中区儿童附属医院、南岸区环保局、沙坪坝气象局、九龙坡区杨家坪中学七个采样点采集大气总悬浮颗粒物，采用先进的仪器对颗粒物中有机碳、元素碳、无机元素、水溶性离子进行了分析和测试，研究了重庆市大气颗粒物中有机碳、元素碳、无机元素和水溶性离子的污染状况以及相互关系，并且采用化学质量平衡(CMB)模型对重庆市大气总悬浮颗粒物来源进行了解析。主要获得如下结论： 1.重庆市主城区大气TSP质量浓度季节变化比较明显，最大浓度出现在秋季308.7μg/m3，最低浓度出现在春季130.2μg/m3，全年平均浓度为217.1μg/m3。就空间分布而言，TSP年均值浓度最高值在江北区322.3μg/m3，北碚区对照点最低44.13μg/m3。同过去10年来监测结果比较，虽然TSP的污染有所好转，但污染仍然很严重。 2.重庆市主城区大气TSP中有机碳和元素碳全年平均浓度分别为60.84μg/m3，11.51μg/m3。其中OC/EC为5.64＞2，说明重庆市存在二次污染。且其浓度季节变化也比较明显，有机碳最大浓度出现在秋季105.8μg/m3，最低浓度出现在夏季36.50μg/m3，元素碳最大浓度出现在冬季15.10μg/m3，最低浓度出现在春季9.00μg/m3。就空间分布而言，有机碳年均值浓度最高值在南岸区最高84.27μg/m3，北碚区对照点最低15.67μg/m3。元素碳年均值浓度最高值出现在江北区17.37μg/m3，北碚区对照点最低3.55μg/m3。 3.重庆市大气TSP中重金属浓度季节变化同样比较明显。秋季重庆市大气TSP中Cr、Cu、Zn和Pb四种重金属污染是最为严重，其质量浓度分别为0.87μg/m3，0.07μg/m3，0.98μg/m3，0.29μg/m3。春季各种重金属污染最轻，其质量浓度分别为0.08μg/m3，0.04μg/m3，0.48μg/m3，0.09μg/m3。就空间分布而言，沙坪坝区Cr和Pb浓度最高，分别为1.49μg/m3，0.41μg/m3，江北区Zn和Cu浓度最高分别为1.52μg/m3，0.11μg/m3。九龙坡区Cd浓度最高为0.02μg/m3。大气TSP中重金属的年均浓度分别为Cr0.29μg/m3、Cu0.06μg/m3、Zn0.71μg/m3、Cd0.01μg/m3、Pb0.22μg/m3，且各类重金属的富集系数均大于10，说明大气颗粒物中重金属的污染与人类活动密切相关。 4.重庆市大气TSP中Na+、Cl-浓度比较低，K+、Ca2+、NO3-、SO42-四种离子浓度相对而言也比较高，离子浓度季节变化各区不尽相同。沙坪坝区阴阳离子总含量最高26.25μg/m3，北碚区对照点最低6.25μg/m3。重庆市各区NO3-/SO42-比值均比较低，说明重庆市大气污染主要来自于固定污染源。并且发现OC和NO3-、SO42-两种二次气溶胶有很好正相关性，这说明重庆市二次气溶胶污染比较严重。 5.根据CMB模型的解析结果发现重庆市大气TSP主要的污染源是建筑尘、扬尘、煤烟尘、机动车尘和钢铁尘它们的贡献率分别为24.6％、30.3％、18.1％、10.0％和7.6％，总和为90.6％。其中未能解析部分为9.4％。

目录

文摘

英文文摘

1绪论

1.1研究背景

1.2大气颗粒物有关研究概述

1.2.1大气颗粒物的粒径分布

1.2.2大气颗粒物的化学组成与来源

1.2.3大气颗粒物的健康影响研究

1.3大气颗粒物的能见度影响研究

1.4大气颗粒物来源解析的研究现状

1.4.1颗粒物源排放特征与源解析研究

1.4.2源解析研究现状

1.5本项研究的目的和意义

2研究区域概况

2.1研究地区整体概况

2.1.1重庆市地理位置及地形地貌及气象条件

2.1.2重庆市能源结构

2.1 3重庆市大气污染物排放概况

2.1.4重庆市7个采样点周围污染源调查

3样品采集与分析方法

3.1受体样品的采集与分析

3.1.1受体样品的采集

3.1.2样品的化学成分分析

3.1.3样品采集与化学成分分析的质量控制

4重庆市大气总悬浮颗粒物浓度特征

4.1大气总悬浮颗粒物质量浓度时间分布特征

4.2大气总悬浮颗粒物质量浓度空间分布特征

4.3本章小结

5重庆市大气总悬浮颗粒物中有机碳和元素碳污染特征

5.1大气TSP中有机碳和元素碳的测试方法

5.1.1大气TSP中有机碳和元素碳的测试方法的概述

5.1.2元素分析仪的工作原理及性能

5.2重庆市大气TSP中有机碳和元素碳时间分布特征

5.2.1重庆市大气TSP中OC的季节变化特征

5.2.2重庆市大气TSP中EC的季节变化特征

5.2.3重庆市大气TSP中OC／EC的季节变化特征

5.3重庆市大气TSP中有机碳和元素碳的空间分布特征

5.3.1重庆市大气TSP中OC空间分布特征

5.3.2重庆市大气TSP中EC空间分布特征

5.3.3重庆市大气TSP中OC/EC空间分布特征

5.4重庆市大气TSP中OC和EC浓度与其它地区的比较

5.4.1重庆市大气TSP中OC和EC浓度与国内一些城市的比较

5.4.2重庆市大气TSP中OC和EC浓度与美国城市比较

5.4.3重庆市大气TSP中OC和EC浓度与日本城市比较

5.5本章小结

6重庆市大气总悬浮颗粒物中重金属污染特征

6.1大气颗粒物中重金属的测试方法

6.2重庆市大气TSP中重金属时间分布特征

6.2.1重庆市大气TSP中重金属浓度平均值季节变化

6.2.2重庆市各测点大气TSP中重金属季节变化

6.3重庆市大气TSP中重金属的空间分布特征

6.3.1重庆市大气TSP中重金属平均浓度空间变化

6.3.2重庆市各测点大气TSP中重金属的空间特征

6.3.3重庆市大气TSP中重金属与1992的比较

6.4重庆市大气TSP中重金属与国内外其它城市的比较

6.5重庆市大气颗粒物中重金属富集因子

6.6本章小结

7重庆市大气总悬浮颗粒物水溶性组分污染特征

7.1大气颗粒物中水溶性组分的测定方法

7.2重庆市大气TSP中水溶性离子分布特征

7.2.1重庆市大气TSP中水溶性离子的时间分布特征

7.2.2重庆市大气TSP中水溶性离子的空间分布特征

7.2.3重庆市大气TSP中水溶性组分浓度与国内外一些城市的比较

7.2.4重庆市大气TSP中水溶性NO3-和SOf-污染特征

7.2.5 OC与二次离子NO3-和SO42-相关性

7.3本章小结

8重庆市大气总悬浮颗粒物来源解析

8.1 CMB源解析模型及算法

8.2大气颗粒物源解析的技术路线

8.3源样品的采集及处理技术

8.4源与受体样品成分谱数据库及数据处理

8.4.1数据库的建立

8.4.2 CMB模型模拟优度的诊断技术

8.5 CMB运行结果

8.5.1重庆市各区源解析结果分析

8.5.2污染源类型分析

8.5.3重庆市大气TSP来源解析结果与1992年比较

8.5.4重庆市大气TSP来源解析结果与国内外城市比较

8.6本章小结

9结论

9.1本文主要结论

9.2后续研究工作的展望

致 谢

参考文献