Cr、Mn掺杂AlN和GaN半金属性质的第一性原理研究

摘要

自旋电子学是一门最新发展起来的涉及磁学、电子学以及信息学的交叉学科，它同时利用电子的电荷和自旋来进行信息的存储和处理。自旋电子器件与普通半导体电子器件相比具有非易失性、低功耗和高集成度等优点。目前的关键问题之一是要寻找具有高自旋极化率、高居里温度的自旋电子材料。而AlN和GaN半导体具有较宽的带隙，通过掺杂过渡金属(Cr、Mn等)可以得到较高的居里温度和高自旋极化率(100％)的半金属材料，因此，AlN和GaN基稀磁半导体(半金属)在自旋电子学领域具有重要的应用价值。
　　 本文采用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理方法，计算Cr、Mn替代式掺杂纤锌矿和闪锌矿AlN和GaN的能带结构和态密度等性质，系统研究Cr、Mn掺杂AlN和GaN的半金属磁性机理，分析掺杂浓度对半金属能隙的影响，得到的主要结果如下：
　　 (1)Cr(Mn)-AlN具有比较宽的半金属能隙，而Cr(Mn)-GaN的半金属能隙相对较小。主要原因是GaN比AlN的半导体能隙小，而且Cr(Mn)-GaN的自旋向下子带受Ga-4s和Ga-4p轨道影响较大，并向费米能级展宽，导致其半金属能隙比较小。
　　 (2)同等掺杂浓度下，Mn-Al(Ga)N比Cr-Al(Ga)N的半金属能隙大。这是因为Mn的d态能级比Cr低，Mn-3d与N-2p杂化更强，导致自旋交换劈裂更大，因此Mn-Al(Ga)N的自旋向下子带相对远离费米能级，使其半金属能隙较大。
　　 (3)对于纤锌矿和闪锌矿Cr(Mn)-AlN，Cr(Mn)-3d态对自旋向下子带导带底的能量位置起决定作用，即决定半金属能隙的大小。在6.25％～25％的掺杂浓度范围内，随着掺杂浓度的增大，Cr(Mn)-AlN的半金属能隙逐渐减小：纤锌矿Mn-AlN的半金属能隙从1.49eV减小到0.95eV，闪锌矿Mn-AlN的半金属能隙从1.56eV减小到1.08eV，纤锌矿Cr-AlN的半金属能隙从1.13eV减小到0.79eV，闪锌矿Cr-AlN的半金属能隙从0.69eV减小到0.56eV。主要原因是随着掺杂浓度的增大，Cr(Mn)原子间相互作用增强，Cr(Mn)-3d态向两边展宽，导致自旋向下子带导带底的能量位置下降，从而半金属能隙变窄。而对于纤锌矿和闪锌矿Cr(Mn)-GaN，决定其半金属能隙的自旋向下子带主要来自Cr-3d、N-2p杂化，同时受Ga-4s、Ga-4p轨道影响较大，在掺杂浓度增大时，Cr(Mn)原子之间的相互作用对半金属能隙的影响不够明显。因此，Cr(Mn)-GaN的半金属能隙随掺杂浓度的变化比较小。在6.25％～25％的掺杂浓度范围内，纤锌矿Mn-GaN的半金属能隙在0.85～0.71eV之间，闪锌矿Mn-GaN的半金属能隙在0.74～0.65eV之间，纤锌矿和闪锌矿Cr-GaN的半金属能隙在0.2eV左右，都与掺杂浓度的关系不大。
　　 本文的计算结果和已有的研究结果符合得比较好，说明我们的计算方法是可靠和可行的。另外我们还得出了一些新的计算结果和新规律，并尝试做出解释。虽然这些还有待理论或实验上的验证，但对于进一步研究AlN和GaN基稀磁半导体(半金属)的性质和应用具有一定的参考价值。

目录

文摘

英文文摘

声明

1绪 论

1.1自旋电子学材料与器件

1.2半金属材料与稀磁半导体

1.3Ⅲ族N化物基稀磁半导体材料

1.3.1Ⅲ族N化物的性质及用途

1.3.2Ⅲ族N化物稀磁半导体的研究背景及新进展

1.4本文研究的目的和内容

2密度泛函理论及计算软件简介

2.1引言

2.2密度泛函理论

2.2.1 Hobenberg-Kohn定理

2.2.2 Kohn-Sham方程

2.2.3局域密度近似(LDA)和广义梯度近似(GGA)

2.3 VASP简介

2.3.1 VASP程序相关理论

2.3.2主要输入文件和输出文件

2.3.3 VASP的主要计算功能

2.4本章小结

3 Cr、Mn掺杂AlN的第一性原理研究

3.1引言

3.2计算方法和模型

3.3计算结果与分析

3.3.1 AlN的能带结构和态密度分析

3.3.2 Cr、Mn掺杂对晶格结构的影响

3.3.3 Cr、Mn掺杂对AlN磁电性能的影响

3.4本章小结

4 Cr、Mn掺杂GaN的第一性原理研究

4.1引言

4.2计算方法和模型

4.3计算结果与分析

4.3.1 GaN的能带结构和态密度分析

4.3.2 Cr、Mn掺杂对GaN晶格结构的影响

4.3.3 Cr、Mn掺杂对GaN磁电性能的影响

4.4各种掺杂结果的比较分析

4.4.1 Cr(Mn)-GaN和Cr(Mn)-AIN的比较分析

4.4.2 Cr-Al(Ga)N和Mn-A1(Ga)N的比较分析

4.4.3掺杂浓度与半金属能隙的关系

4.5本章小结

5结论与展望

5.1主要结论

5.2后续研究工作展望

致 谢

参考文献

附录:作者在攻读学位期间发表的论文目录