基于铁催化剂的均相水氧化反应研究

摘要

实现高效的水氧化是突破光解水瓶颈的关键所在。和传统的金属氧化物相比，分子水平水氧化催化剂具有结构和性能便于调控的优点。过去几年里，本课题组基于单核钌配合物开发了一系列高效分子水平水氧化催化剂，在化学法水氧化[1]、电化学水氧化[2]和光驱动水氧化中[3]都表现出优异的催化性能。为进一步发展高效、廉价的水氧化催化剂，本文以(NH4)2[Ce(NC3)6]为氧化剂，在均相体系中考察了一系列非血红素类铁配合物催化水氧化的性能。此外，还以三联吡啶钌为光敏剂，以Na2S2O8为电子受体，在硼酸(pH8)缓冲溶液中考察了配合物3的可见光驱动产氧性能，研究结果表明体系的光催化活性可达到32TN。通过高分辨质谱和纳米粒径分析基本排除了反应中生成氧化铁的可能，表明催化体系的活性物种是以分子形式存在的。